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八宝景天–柑橘间作降低柑橘根际土壤镉含量以减少对镉的吸收

李丹丹 杨军 杨武年 郭俊娒 杨俊兴 郑国砥 万小铭 陈同斌

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八宝景天–柑橘间作降低柑橘根际土壤镉含量以减少对镉的吸收

    作者简介: 李丹丹 E-mail:lidandss@163.com;
    通讯作者: 杨军, E-mail:yangj@igsnrr.ac.cn
  • 基金项目: 国家重点研发计划项目(2018YFC1802604,2018YFD0800601);国家自然科学基金项目(41771509,41771510,30570345)。

Intercropping of citrus with Hylotelephium spectabile reduces Cd uptake by removing Cd in rhizosphere soil of citrus

    Corresponding author: YANG jun, E-mail:yangj@igsnrr.ac.cn ;
  • 摘要:   【目的】  超富集植物与经济作物间作是实现重金属污染农田边生产边修复的有效措施。为此,研究八宝景天 (Hylotelephium spectabile) 和柑橘间作对柑橘重金属吸收累积的影响,为柑橘生产提供安全、经济有效的栽培措施。  【方法】  以早熟和晚熟柑橘、八宝景天为试材进行盆栽试验,以全Cd含量为0.92 mg/kg的污染土壤和0.06 mg/kg的清洁土壤为供试土壤。分别设置早熟和晚熟柑橘单作、八宝景天单作、早熟和晚熟柑橘–八宝景天间作和柑橘–八宝景天限制性间作,共7个处理,限制性间作采用半透膜根际袋将八宝景天和柑橘根系分开。在植株生长74天 (7月) 和218天 (12月)时采样,调查植株生物量和Cd含量,分别测定根际土壤全Cd和有效态Cd含量。  【结果】  与柑橘单作相比,与八宝景天间作柑橘的叶片Cd含量降低了26.7%,与清洁土壤种植的柑橘叶片Cd含量 (0.011 mg/kg) 相近。间作条件下,柑橘根际土壤中全Cd含量由0.92 mg/kg降低至0.75 mg/kg,有效态Cd含量由单作处理的0.82 mg/kg降低至0.78 mg/kg,低于柑橘单作处理;柑橘–八宝景天间作柑橘根际土壤中全Cd的减少量是柑橘–八宝景天限制性间作柑橘根际土壤全Cd减少量 (6.52%) 的2.83倍。柑橘–八宝景天间作中八宝景天对土壤Cd的年提取量、年去除率分别达1.40 mg/pot、3.34%,与其单作 (1.50 mg/pot、3.73%) 相比,去除效率降低了10.6%,其主要原因是间作降低了八宝景天的生物量。  【结论】  尽管柑橘–八宝景天间作影响八宝景天对镉的去除效率,但显著降低了柑橘根际全Cd和有效态Cd含量,进而将柑橘叶片Cd含量降低到与清洁土壤下近似的水平,实现了边修复边安全生产的目标,因此,柑橘–八宝景天间作可作为中低度Cd污染农田土壤修复的重要生物措施。
  • 图 1  不同处理柑橘叶片Cd含量

    Figure 1.  Cd content in citrus leaves in different treatments

    图 2  不同处理八宝景天7月和12月植株体内Cd含量

    Figure 2.  Cd content in H. spectabile plants under different treatments in July and December

    图 3  7月和12月份不同处理八宝景天地上部生物量

    Figure 3.  Shoot biomass of H. spectabile in different treatments in July and December

    图 4  不同处理土壤全Cd含量

    Figure 4.  Total Cd content in soil under different treatments

    图 5  不同处理土壤有效态Cd含量

    Figure 5.  Available Cd content in soils under different treatments

    图 6  不同处理八宝景天Cd生物富集系数

    Figure 6.  Cd bio-concentration factor of H. spectabile in different treatments

    表 1  供试土壤基本化学性质

    Table 1.  Basic chemical properties of test soil

    土壤
    Soil
    pH阴离子交换量
    CEC
    (mmol/kg)
    全量Cd
    Total Cd
    (mg/kg)
    有效Cd
    Available Cd
    (mg/kg)
    有机质
    Organic matter
    (g/kg)
    全氮
    Total N
    (g/kg)
    全磷
    Total P
    (g/kg)
    全钾
    Total K
    (g/kg)
    污染土Contaminated5.19 8.90.920.7211.21.430.52 8.76
    清洁土Uncontaminated5.1713.70.060.01 9.180.4 0.1212.6
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    表 2  盆栽试验设计

    Table 2.  Pot experiment design

    土壤
    Soil
    种植方式
    Culture method
    处理
    Treatment
    处理代码
    Code
    Cd污染土壤
    Cd contaminated
    单作
    Monoculture
    早熟柑橘单作Early citrus monocultureE-M
    晚熟柑橘单作Late citrus monocultureL-M
    八宝景天单作H. spectabile monocultureH-M
    间作
    Intercropping
    开放性间作
    Open
    景天–早熟柑橘间作H. spectabile-early citrus intercroppingH-E-O
    景天–晚熟柑橘间作H. spectabile-late citrus intercroppingH-L-O
    限制性间作Restrictive景天–早熟柑橘限制性间作
    H. spectabile-early citrus restrictive intercropping
    H-E-R
    景天–晚熟柑橘限制性间作H. spectabile-late citrus restrictive intercroppingH-L-R
    清洁土壤
    Uncontaminated
    单作
    Monoculture
    早熟柑橘单作Early citrus monocultureE-MCK
    晚熟柑橘单作Late citrus monocultureL-MCK
    注(Note):限制性间作指植物根系采用根际袋隔离,两种植物根系不交叉,但水分和养分及重金属可以自由流通,即重金属、养分移动的竞争作用仍然存在,同时种间促进作用也可能发生 In restrictive intercropping, the plants are isolated by rhizosphere bags, then the roots of intercropping plants cannot intersect, but water and ions can circulate freely, so the competitive effects of heavy metal and nutrient movement still exist, and interspecific promotion may also occur.
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    表 3  不同处理八宝景天地上部Cd富集效率

    Table 3.  The Cd concentration efficiency of H. spectabile shoot in different treatments

    种植模式
    Planting method
    Cd提取量Cd extraction (mg/pot)Cd去除率Cd removal (%)
    7月July12月Dec.全年Whole year7月July12月Dec.全年Whole year
    景天–早熟柑橘间作H. spectabile-early citrus0.760.621.371.83 a1.38 b3.21
    景天–晚熟柑橘间作H. spectabile-late citrus0.800.631.431.94 a1.52 b3.46
    景天单作H. spectabile monoculture0.560.941.501.46 b2.27 a3.73
    景天–早熟柑橘限制性间作
    H. spectabile-early citrus restrictive intercropping
    0.680.621.301.63 b1.53 b3.16
    景天–晚熟柑橘限制性间作
    H. spectabile-late citrus restrictive intercropping
    0.630.621.241.52 b1.61 b3.12
    注(Note):数据为平均值 ± 标准误差;同列不同字母表示处理间差异显著 The data are mean ± standard error (n = 5) Values followed by different letters in a column mean significantly different among treatments (P < 0.05). Cd 去除率以每盆土壤重量 45 kg、每盆 Cd 总量 41.4 mg 计算 Calculation of removal rate is based on soil weight of 45 kg/pot and the total Cd amount of 41.4 mg/pot.
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  • [1] 李莲芳, 朱昌雄, 曾希柏, 等. 吉林四平设施土壤和蔬菜中重金属的累积特征[J]. 环境科学, 2018, 39(6): 2936–2943. Li L F, Zhu C X, Zeng X B, et al. Accumulation characteristics of heavy metals in greenhouse soil and vegetables in Siping City, Jilin Province[J]. Environmental Science, 2018, 39(6): 2936–2943.
    [2] Ryan J A, Pahren H R, Lucas J B. Controlling cadmium in the human food chain: A review and rationale based on health effects[J]. Environmental Research, 1982, 28(2): 251–302. doi:  10.1016/0013-9351(82)90128-1
    [3] Nordberg G F. Cadmium and health in the 21st century - Historical remarks and trends for the future[J]. Biometals, 2004, 17(5): 485–489. doi:  10.1023/B:BIOM.0000045726.75367.85
    [4] Pulford I D, Watson C. Phytoremediation of heavy metal-contaminated land by trees―a review[J]. Environment International, 2004, 29(4): 529–540.
    [5] Su C, Jiang L Q, Zhang W J. A review on heavy metal contamination in the soil worldwide: Situation, impact and remediation techniques[J]. Environmental Skeptics & Critics, 2014, 3(2): 24–38.
    [6] Ma Y, Rajkumar M, Zhang C, Freitasa H. Beneficial role of bacterial endophytes in heavy metal phytoremediation[J]. Journal of Environmental Management, 2016, 174: 14–25. doi:  10.1016/j.jenvman.2016.02.047
    [7] Brown S, Angle J S, Chaney R L, et al. Zinc and cadmium uptake by hyperaccumulator Thlaspi caerulescens grown in nutrient solution[J]. Soil Science Society of America Journal, 1995, 59(1): 125–133. doi:  10.2136/sssaj1995.03615995005900010020x
    [8] Wei S H, Zhou Q X, Wang X, et al. A newly-discovered Cd-hyperaccumulator Solanum nigrum L.[J]. Chinese Science Bulletin, 2005, 50(1): 33–38. doi:  10.1360/982004-292
    [9] Yang X E, Long X X, Ye H B, et al. Cadmium tolerance and hyperaccumulation in a new Zn-hyperaccumulating plant species (Sedum alfredii Hance)[J]. Plant and Soil, 2004, 259: 181–189. doi:  10.1023/B:PLSO.0000020956.24027.f2
    [10] 郭俊娒. 八宝景天修复镉污染土壤及其强化措施研究[D] 北京: 中国科学院地理科学与资源研究所博士学位论文, 2018.

    Guo J M. Phytoextraction of cadmium-contaminated soils by hylotelephium spectabile under different enhancing strategies[D]. Beijing: PhD Dissertation of Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, 2018.
    [11] Zhang Y, Hu J L, Bai J F, et al. Intercropping with sunflower and inoculation with arbuscular mycorrhizal fungi promotes growth of garlic chive in metal-contaminated soil at a WEEE-recycling site[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2019, 167: 376–384. doi:  10.1016/j.ecoenv.2018.10.046
    [12] Deng L, Li Z, Wang J, et al. Long-term field phytoextraction of zinc/cadmium contaminated soil by Sedum plumbizincicola under different agronomic strategies[J]. International Journal of Phytoremediation, 2016, 18(2): 134–140. doi:  10.1080/15226514.2015.1058328
    [13] Wang S Q, Wei S H, Ji D D, Bai J. Co-planting Cd contaminated field using Hyperaccumulator Solanum nigrum L. Through interplant with low accumulation welsh onion[J]. International Journal of Phytoremediation, 2015, 17(9): 879–884. doi:  10.1080/15226514.2014.981247
    [14] 蒋成爱, 吴启堂, 吴顺辉, 龙新宪. 东南景天与不同植物混作对土壤重金属吸收的影响[J]. 中国环境科学, 2009, 29(9): 985–990. Jiang C A, Wu Q T, Wu S H, Long X X. Effect of co-cropping Sedum alfredii with different plants on metal uptake[J]. Chinese Environmental Science, 2009, 29(9): 985–990. doi:  10.3321/j.issn:1000-6923.2009.09.017
    [15] Wang K, Huang H G, Zhu Z Q, et al. Phytoextraction of metals and rhizoremediation of PAHs in co-contaminated soil by co-planting of Sedum alfredii with ryegrass (Lolium perenne) or castor (Ricinus communis)[J]. International Journal of Phytoremediation, 2013, 15(3): 283–298. doi:  10.1080/15226514.2012.694501
    [16] 秦丽, 祖艳群, 湛方栋, 等. 断菊与玉米间作对作物吸收积累镉的影响[J]. 农业环境科学学报, 2013, 32(3): 471–477. Qin L, Zu Y Q, Zhan F D, et al. Absorption and accumulation of Cd by Sonchus asper L. Hill. and maize in intercropping systems[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2013, 32(3): 471–477.
    [17] 黑亮, 吴启堂, 龙新宪, 胡月明. 东南景天和玉米套种对Zn污染污泥的处理效应[J]. 环境科学, 2007, 28(4): 852–858. Hei L, Wu Q T, Long X X, Hu Y M. Effect of Co-planting of Sedum alfredii and Zea mays on Zn-contaminated sewage sludge[J]. Environmental Science, 2007, 28(4): 852–858. doi:  10.3321/j.issn:0250-3301.2007.04.028
    [18] Ni C Y, Shi J Y, Luo Y M, Chen Y X. "Co-culture Engineering" for enhanced phytoremediation of metal contaminated soils[J]. Pedosphere, 2004, 14(4): 475–482.
    [19] Ju S Y, Wang J, Sehn L B, et al. Phytoremediation of heavy metal contaminated soils by intercropping with Sedum plumbizincicola and Triticum aestivum and rotation with Solanum melongena[J]. Chinese Journal of Ecology, 2015, 34(8): 2181–2186.
    [20] Zhan F D, Qin L, Guo X H, et al. Cadmium and lead accumulation and low-molecular-weight organic acids secreted by roots in an intercropping of a cadmium accumulator Sonchus asper L. with Vicia faba L [J]. RSC Advances, 2016, 6(40): 33240–33248. doi:  10.1039/C5RA26601G
    [21] Li X B I, Xie J Z, Li B W, Wang W. Ecological responses of Brassica juncea-alfalfa intercropping to cadmium stress[J]. Chinese Journal of Applied Ecology, 2009, 20(7): 1711–1715.
    [22] Lin L J, Liao M A, Mei L Y, et al. Two ecotypes of hyperaccumulators and accumulators affect cadmium accumulation in cherry seedlings by intercropping[J]. Environmental Progress & Sustainable Energy, 2015, 33(4): 1251–1257.
    [23] Vandermeer J. The ecology of intercropping[J]. Trends in Ecology & Evolution, 1989, 4(10): 324–325.
    [24] Dam N M V, Heil M. Multitrophic interactions below and above ground: en route to the next level[J]. Journal of Ecology, 2011, 99(1): 77–88. doi:  10.1111/j.1365-2745.2010.01761.x
    [25] Tatár E, Mihucz V G, Varga A, et al. Determination of organic acids in xylem sap of cucumber: effect of lead contamination[J]. Microchemical Journal, 1998, 58(3): 306–314. doi:  10.1006/mchj.1997.1559
    [26] Clemens S, Palmgren M G, Kramer U. A long way ahead: understanding and engineering plant metal accumulation[J]. Trends in Plant Science, 2002, 7(7): 309–315. doi:  10.1016/S1360-1385(02)02295-1
    [27] Hall J L. Cellular mechanisms for heavy metal detoxification and tolerance[J]. Journal of Experimental Botany, 2002, 53(366): 1–11.
    [28] Verbruggen N, Hermans C R, Schat H. Molecular mechanisms of metal hyperaccumulation in plants[J]. New Phytologist, 2009, 181(4): 759–776. doi:  10.1111/j.1469-8137.2008.02748.x
    [29] Costa G, Morel J L. Cadmium uptake by Lupinus albus (L.): Cadmium excretion, a possible mechanism of cadmium tolerance[J]. Journal of Plant Nutrition, 1993, 16(10): 1921–1929. doi:  10.1080/01904169309364661
    [30] 李新博, 谢建治, 李博文, 王伟. 印度芥菜-苜蓿间作对镉胁迫的生态响应[J]. 应用生态学报, 2009, 20(7): 1711–1715. Li X B, Xie J Z, Li B W, Wang W. Effects of Indian mustard and oilseed rape co-cropping on absorbing insoluble cadmium of contaminated soil[J]. Journal of Applied Ecology, 2009, 20(7): 1711–1715.
    [31] 陈英旭, 林琦, 陆芳, 何云峰. 有机酸对铅、镉植株危害的解毒作用研究[J]. 环境科学学报, 2000, 20(4): 467–72. Chen Y X, Lin Q, Lu F, Heng Y F. Study on detoxication of organic acid to raddish under the stress of Pb and Cd[J]. Journal of Environmental Science, 2000, 20(4): 467–72. doi:  10.3321/j.issn:0253-2468.2000.04.017
    [32] Kroon H D. How do roots interact?[J]. Science, 2007, 318(5856): 1562–1563. doi:  10.1126/science.1150726
    [33] Maina G G, Brown J S, Gersani M. Intra-plant versus inter-plant root competition in beans: avoidance, resource matching or tragedy of the commons[J]. Plant Ecology, 2002, 160(2): 235–247. doi:  10.1023/A:1015822003011
    [34] Dudley S A, File A L. Kin recognition in an annual plant[J]. Biology Letters, 2007, 3(4): 435–438. doi:  10.1098/rsbl.2007.0232
    [35] Liu C, Guo J, Zhao M, et al. Effects of moso bamboo and Sedum plumbizincicola intercropping on transport and accumulation of Cu, Cd and Zn in soil-plant system[J]. Journal of Zhejiang University Agriculture and Life Sciences, 2017, 43(5): 615–622.
    [36] Hauggaardnielsen H, Ambus P, Jensen E S. Interspecific competition, N use and interference with weeds in pea-barley intercropping[J]. Field Crops Research, 2001, 70(2): 101–109. doi:  10.1016/S0378-4290(01)00126-5
  • [1] 王丽邹茸王秀斌霍文敏迟克宇范洪黎 . 适量施磷有效提高苋菜对镉污染土壤的修复能力. 植物营养与肥料学报, 2020, 26(2): 354-361. doi: 10.11674/zwyf.19109
    [2] 杜萌李丹丹杨军杨俊兴郭俊娒陈同斌 . 不同氮肥类型及配施壳聚糖对八宝景天修复镉污染土壤的强化效果. 植物营养与肥料学报, 2020, 26(9): 1714-1723. doi: 10.11674/zwyf.20011
    [3] 孟媛张亮王林权上官宇先杨阳李雪芳李娜 . 复合污染土壤上几种叶类蔬菜对Cd和As的富集效应. 植物营养与肥料学报, 2019, 25(6): 972-981. doi: 10.11674/zwyf.18277
    [4] 雷靖梁珊珊谭启玲胡承孝孙学成赵小虎 . 我国柑橘氮磷钾肥用量及减施潜力. 植物营养与肥料学报, 2019, 25(9): 1504-1513. doi: 10.11674/zwyf.18374
    [5] 张超博易晓曈李有芳陈香玲刘升球付行政凌丽俐彭良志 . 广西柑橘叶片微量营养元素含量状况研究. 植物营养与肥料学报, 2019, 25(9): 1514-1522. doi: 10.11674/zwyf.18382
    [6] 李晓越段淑辉周志成刘勇军李杉杉赵中秋王萌陈世宝 . 不同叶面肥对烤烟Cd吸收及烟叶品质的影响. 植物营养与肥料学报, 2018, 24(5): 1330-1337. doi: 10.11674/zwyf.18048
    [7] 胡红青黄益宗黄巧云刘永红胡超 . 农田土壤重金属污染化学钝化修复研究进展. 植物营养与肥料学报, 2017, 23(6): 1676-1685. doi: 10.11674/zwyf.17299
    [8] 卢晓佩姜存仓董肖昌吴秀文闫磊 . 硼利用效率不同的柑橘砧木光合性能差异研究. 植物营养与肥料学报, 2017, 23(2): 476-483. doi: 10.11674/zwyf.16145
    [9] 肖明杨文君张泽吕新迟德钊 . 柴达木农田土壤Cd的积累影响及风险预测. 植物营养与肥料学报, 2014, 20(5): 1271-1279. doi: 10.11674/zwyf.2014.0524
    [10] 李中阳齐学斌樊向阳吴海卿胡超赵志娟 , . 再生水灌溉对4类土壤Cd生物有效性的影响. 植物营养与肥料学报, 2013, 19(4): 980-987. doi: 10.11674/zwyf.2013.0426
    [11] 温明霞石孝均 . 重庆柑橘园钙素营养研究. 植物营养与肥料学报, 2013, 19(5): 1218-1223. doi: 10.11674/zwyf.2013.0522
    [12] 孔凡美史衍玺林爱军 . 不同磷肥水平下丛枝菌根菌对玉米修复芘污染土壤的影响 . 植物营养与肥料学报, 2009, 15(1): 127-132. doi: 10.11674/zwyf.2009.0118
    [13] 徐明岗张青王伯仁李菊梅孙楠 . 改良剂对重金属污染红壤的修复效果及评价. 植物营养与肥料学报, 2009, 15(1): 121-126. doi: 10.11674/zwyf.2009.0117
    [14] 程兆霞凌婉婷高彦征王经洁 . 丛枝菌根对芘污染土壤修复及植物吸收的影响. 植物营养与肥料学报, 2008, 14(6): 1178-1185. doi: 10.11674/zwyf.2008.0624
    [15] 张桃红徐国明陈苗苗张桂银袁建华 . 几种铵盐对土壤吸附Cd2+和Zn2+的影响. 植物营养与肥料学报, 2008, 14(3): 445-449. doi: 10.11674/zwyf.2008.0306
    [16] 肖家欣彭抒昂 . 柑橘果实发育中果胶酸钙、草酸钙和果胶动态的研究. 植物营养与肥料学报, 2006, 12(2): 254-259. doi: 10.11674/zwyf.2006.0219
    [17] 申鸿刘于李晓林陈保东冯固白淑兰 . 丛枝菌根真菌(Glomus caledonium)对铜污染土壤生物修复机理初探. 植物营养与肥料学报, 2005, 11(2): 199-204. doi: 10.11674/zwyf.2005.0211
    [18] 盛良学黄道友夏海鳌肖润林 . 红壤橘园间作经济绿肥的生态效应及对柑橘产量和品质的影响. 植物营养与肥料学报, 2004, 10(6): 677-679. doi: 10.11674/zwyf.2004.0624
    [19] 鲁剑巍陈防王运华刘冬碧万运帆余常兵 . 氮磷钾肥对红壤地区幼龄柑橘生长发育和果实产量及品质的影响. 植物营养与肥料学报, 2004, 10(4): 413-418. doi: 10.11674/zwyf.2004.0414
    [20] 张桂银董元彦李学垣魏静毕淑琴 . 不同pH、电解质浓度条件下草酸对针铁矿吸附Cd(II)的影响及机制. 植物营养与肥料学报, 2001, 7(3): 305-310. doi: 10.11674/zwyf.2001.0310
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出版历程
  • 收稿日期:  2019-09-12
  • 网络出版日期:  2020-06-16
  • 刊出日期:  2020-05-01

八宝景天–柑橘间作降低柑橘根际土壤镉含量以减少对镉的吸收

    作者简介:李丹丹 E-mail:lidandss@163.com
    通讯作者: 杨军, yangj@igsnrr.ac.cn
  • 1. 成都理工大学地球科学学院,四川成都 610059
  • 2. 中国科学院地理科学与资源研究所环境修复中心,北京 100101
  • 基金项目: 国家重点研发计划项目(2018YFC1802604,2018YFD0800601);国家自然科学基金项目(41771509,41771510,30570345)。
  • 摘要:   【目的】  超富集植物与经济作物间作是实现重金属污染农田边生产边修复的有效措施。为此,研究八宝景天 (Hylotelephium spectabile) 和柑橘间作对柑橘重金属吸收累积的影响,为柑橘生产提供安全、经济有效的栽培措施。  【方法】  以早熟和晚熟柑橘、八宝景天为试材进行盆栽试验,以全Cd含量为0.92 mg/kg的污染土壤和0.06 mg/kg的清洁土壤为供试土壤。分别设置早熟和晚熟柑橘单作、八宝景天单作、早熟和晚熟柑橘–八宝景天间作和柑橘–八宝景天限制性间作,共7个处理,限制性间作采用半透膜根际袋将八宝景天和柑橘根系分开。在植株生长74天 (7月) 和218天 (12月)时采样,调查植株生物量和Cd含量,分别测定根际土壤全Cd和有效态Cd含量。  【结果】  与柑橘单作相比,与八宝景天间作柑橘的叶片Cd含量降低了26.7%,与清洁土壤种植的柑橘叶片Cd含量 (0.011 mg/kg) 相近。间作条件下,柑橘根际土壤中全Cd含量由0.92 mg/kg降低至0.75 mg/kg,有效态Cd含量由单作处理的0.82 mg/kg降低至0.78 mg/kg,低于柑橘单作处理;柑橘–八宝景天间作柑橘根际土壤中全Cd的减少量是柑橘–八宝景天限制性间作柑橘根际土壤全Cd减少量 (6.52%) 的2.83倍。柑橘–八宝景天间作中八宝景天对土壤Cd的年提取量、年去除率分别达1.40 mg/pot、3.34%,与其单作 (1.50 mg/pot、3.73%) 相比,去除效率降低了10.6%,其主要原因是间作降低了八宝景天的生物量。  【结论】  尽管柑橘–八宝景天间作影响八宝景天对镉的去除效率,但显著降低了柑橘根际全Cd和有效态Cd含量,进而将柑橘叶片Cd含量降低到与清洁土壤下近似的水平,实现了边修复边安全生产的目标,因此,柑橘–八宝景天间作可作为中低度Cd污染农田土壤修复的重要生物措施。

    English Abstract

    • 2014年环境保护部和国土资源部联合发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示,我国Cd的点位超标率为7.0%。重金属Cd不是植物生长所必需的金属元素,且少量的Cd就易对人体产生毒害,研究表明人体内的Cd约90%来源于日常饮食,设施菜地中约42.8%的样本Cd含量超过温室蔬菜产地环境质量评价标准[1]。Cd在人体的半衰期长达15~20年,因而长期食用轻微Cd超标的食品会导致人体Cd累积并产生慢性毒性,引发如癌症、关节炎、肺气肿、肾小管坏死、痛痛病等疾病[23]

      近年来涌现了很多土壤重金属污染修复的方法[45],其中植物修复具有的环境友好、不产生二次污染的特征使其成为土壤重金属污染修复的首选。目前以植物萃取为核心的修复技术得到广泛应用[6],先后发现的Cd超富集植物有遏蓝菜 (Thlaspi arvense L.)[7]、龙葵 (Solanum nigrum L.)[8]、印度芥菜 (Brassica juncea)、东南景天 (Sedum alfredii Hance)[9]等。八宝景天是近年来新发现的Cd富集植物,为景天科多年生草本植物,具有较强的镉富集能力,地上部Cd含量可达35.7 mg/kg[10]。同时,具有植株强健、不择土壤、耐瘠薄和干旱等特性,与传统的修复植物相比,大大提升了它的修复效率和田间应用价值。

      修复过程中持续投入而难以产生经济效益是限制植物修复大面积应用的主要因素。近年来通过富集植物与经济作物间作修复土壤重金属的研究得到广泛关注[11-13]。蒋成爱等[14]将超富集植物东南景天 (Sedum alfredii) 与具有不同根系的玉米、黑麦草、大豆分别间作在Zn、Cd、Pb混合污染的土壤上,结果表明间作降低了玉米和黑麦草对Cd、Zn的吸收,景天对3种重金属的吸收量为单作的1.68~1.87倍;Wang等[15]大田试验结果也表明玉米与东南景天间作模式下景天对土壤Cd、Zn的累积量相较于单作分别提高了11.5%、26.2%,玉米、秸秆Cd含量均低于中国动物饲料卫生标准、有机肥标准;秦丽等[16]通过盆栽试验研究表明,间作使续断菊Cd累积量提高了31.4%~77.9%,玉米体内Cd含量下降了18.9%~49.6%;黑亮等[17]利用半透膜隔开间作玉米与超富集东南景天,结果表明间作条件下东南景天吸收重金属的含量显著高于景天单作;Ni等[18]将Cu超累积植物海州香薷 (Elsholtzia splendens Nakai) 与豆科作物紫云英 (Astragalus sinicus L.) 混作,显著增加了超累积植物对Cu的吸收累积。由于在种植空间上以及刈割时间上相互制约,部分间作模式影响土壤修复效率。本研究利用乔灌木类经济作物柑橘与八宝景天间作,缓解两种植物在同一层面上光能竞争的现象,且刈割时间上不存在冲突,缓解因间作经济作物降低富集植物修复效率的现象。柑橘作为一种常见的水果,市场经济价值高,在我国南方地区广泛种植,具有广阔的种植前景。八宝景天与乔灌木类经济作物–柑橘间作过程中,Cd在两种植物根际土壤以及植物体内的迁移机制尚不清晰,八宝景天对柑橘根系Cd吸收累积的影响机制尚不明确。本研究在前期筛选柑橘品种的基础上,通过与Cd富集植物八宝景天间作,探究乔灌木类经济作物 (柑橘) + 八宝景天间作模式对柑橘品质、八宝景天Cd吸收累积的影响,阐明间作对柑橘根际土壤Cd的作用机制,为柑橘–八宝景天间作修复农田Cd污染土壤提供理论依据。

      • 供试Cd污染土壤为棕壤,取自湖南某地Cd污染区;清洁土壤为红壤,取自湖南某地。采集0—20 cm耕层土壤作为盆栽用土,取土后自然风干、磨碎、混匀后过2 mm筛、装盆。供试土壤基本化学性质如表1所示。

        表 1  供试土壤基本化学性质

        Table 1.  Basic chemical properties of test soil

        土壤
        Soil
        pH阴离子交换量
        CEC
        (mmol/kg)
        全量Cd
        Total Cd
        (mg/kg)
        有效Cd
        Available Cd
        (mg/kg)
        有机质
        Organic matter
        (g/kg)
        全氮
        Total N
        (g/kg)
        全磷
        Total P
        (g/kg)
        全钾
        Total K
        (g/kg)
        污染土Contaminated5.19 8.90.920.7211.21.430.52 8.76
        清洁土Uncontaminated5.1713.70.060.01 9.180.4 0.1212.6
      • 试验共设置7个处理,每个处理5次重复。具体试验处理如表2所示。单作柑橘处理每盆种1株柑橘;单作八宝景天处理每盆种12株八宝景天;间作和限制性间作处理每盆种1株柑橘和12株八宝景天,其中柑橘种中间,12株八宝景天种在柑橘周围一圈。试验所用塑料桶高46.0 cm、直径60.0 cm,每盆装土60 kg。各处理肥料施用量相同,于2018年5月1日将土壤混匀装盆,浇水至田间最大持水量,间作处理种植八宝景天平衡一周后,于2018年5月7日将2年生柑橘苗根系土抖落后,移栽到盆中心位置。试验开展前采集污染土壤测定理化性质。

        表 2  盆栽试验设计

        Table 2.  Pot experiment design

        土壤
        Soil
        种植方式
        Culture method
        处理
        Treatment
        处理代码
        Code
        Cd污染土壤
        Cd contaminated
        单作
        Monoculture
        早熟柑橘单作Early citrus monocultureE-M
        晚熟柑橘单作Late citrus monocultureL-M
        八宝景天单作H. spectabile monocultureH-M
        间作
        Intercropping
        开放性间作
        Open
        景天–早熟柑橘间作H. spectabile-early citrus intercroppingH-E-O
        景天–晚熟柑橘间作H. spectabile-late citrus intercroppingH-L-O
        限制性间作Restrictive景天–早熟柑橘限制性间作
        H. spectabile-early citrus restrictive intercropping
        H-E-R
        景天–晚熟柑橘限制性间作H. spectabile-late citrus restrictive intercroppingH-L-R
        清洁土壤
        Uncontaminated
        单作
        Monoculture
        早熟柑橘单作Early citrus monocultureE-MCK
        晚熟柑橘单作Late citrus monocultureL-MCK
        注(Note):限制性间作指植物根系采用根际袋隔离,两种植物根系不交叉,但水分和养分及重金属可以自由流通,即重金属、养分移动的竞争作用仍然存在,同时种间促进作用也可能发生 In restrictive intercropping, the plants are isolated by rhizosphere bags, then the roots of intercropping plants cannot intersect, but water and ions can circulate freely, so the competitive effects of heavy metal and nutrient movement still exist, and interspecific promotion may also occur.

        结合八宝景天大田生长特性,分别于2018年7月20日和12月11日采集土壤和植物样品。植物样品用自来水洗净,再用去离子水冲洗,在105℃下杀青30 min,然后在65℃下烘至恒重,记录植物样品干重。烘干后植物样品按照茎、叶分开,用不锈钢研磨机分别磨碎,样品保存待测。土壤样品的采集:单作处理取植物根系四周0—5 cm范围内、0—20 cm深土壤,每盆取一个土样;间作处理分别取柑橘、景天根际土壤,每盆取两个土样;限制性间作分别取柑橘根际、景天根际、根际袋外围土壤,每盆取3个土样。将各个样品风干后分别过0.85 mm、0.15 mm筛备用。

        限制性间作处理采用试验孔径为30 μm的半透膜圆柱形尼龙筛网,其中装入试验土壤,将柑橘和八宝景天移栽到装有土壤的尼龙筛网中。将盆栽容器底部装上一定高度的土壤,再将装有土壤的尼龙筛网置于盆中,尼龙筛网口的高度正好与盆口持平,将种有柑橘的尼龙筛网放盆正中间,四周放置12个种有景天的尼龙筛网。种植柑橘的圆柱形尼龙筛网直径25 cm、高35 cm,种植八宝景天的圆柱形尼龙筛网直径为10 cm、高35 cm,在种有柑橘和景天的尼龙筛网外围间隙处填充土壤 (即根际袋外围土)。限制性间作处理使2种植物根系分开,土壤溶液和根系分泌物可正常交流,重金属、养分移动的竞争作用仍然存在,同时种间促进作用也可能发生,采用尼龙筛网隔开后以便研究植物根际交互作用对柑橘Cd吸收累积的影响,并收集各自的根区土壤。

      • 土壤样品消解采用EPA 3050B方法,先用1∶1的HNO3∶H2O2 (V/V) 进行预消解,然后用H2O2进一步消解。植物样品采用EPA3010A方法消解,即用HNO3∶HClO4 = 5∶1 (V/V) 对样品进行消解。消化液定容过滤后用电感耦合等离子质谱仪 (ICP-MS,Elan DRC-e,Perkin Elmer,USA) 测定重金属含量。采用国家标准参比物质 (土壤为GBW-07402,植物为GBW-07603) 进行分析质量控制。标样测定结果均在允许误差范围内。土壤pH测定方法参考ISO 10390:2005 (土水比1∶5,W/V)。土壤有效态镉含量采用DTPA浸提法 (HJ804-2016),DTPA浸提液为14.92 g TEA(三乙醇胺)、1.967 g DTPA(二乙烯三胺五乙酸)和1.47g CaCl2 •2H2O(二水合氯化钙)分别溶解后的混合液,并定容到1000 mL,使用时土和浸提液的比例为1∶2,用电感耦合等离子体发射光谱仪 (ICP-OES) 测定。

      • 用Excel软件进行数据计算,试验结果采用SPSS Statistics 19统计分析软件进行统计分析,不同处理间采用最小显著差数法 (LSD法) 进行差异显著性检验 (P < 0.05),用OriginPro 2018软件作图。

        利用八宝景天地上部Cd提取量来评估八宝景天地上部分Cd的提取能力。

        地上部Cd提取量 = Wstem × Cstem + Wleaf × Cleaf

        式中,Wstem和Wleaf分别表示植株茎和叶的生物量;Cstem和Cleaf分别表示茎和叶中重金属Cd含量。

        利用生物富集系数 (bio-concentration factor,BCF) 评价八宝景天对Cd的富集效率,BCF表示为植物地上部分的镉浓度与土壤中镉浓度的比值。公式如下:

        $ {\rm{BCF }} = {{\rm{C}}_{{\rm{shoot}}}}/{\rm{ }}{{\rm{C}}_{{\rm{soil}}}} $

        式中,Cshoot和Csoil分别表示植物地上部Cd浓度和土壤中Cd浓度。

      • 图1所示,随着种植时间的延长,间作处理柑橘叶片Cd含量显著下降。12月间作处理柑橘叶片Cd含量为0.011 mg/kg,显著低于柑橘单作叶片的Cd含量 (0.015 mg/kg) (P < 0.05),降低约26.7%,与清洁土壤种植的柑橘叶片Cd含量 (0.011 mg/kg) 结果相似,限制性间作柑橘叶片Cd含量为0.014 mg/kg,显著高于间作处理柑橘叶片Cd含量 (P < 0.05)。7月不同处理柑橘叶片Cd含量不存在显著差异 (P > 0.05),均在0.015 mg/kg左右。

        图  1  不同处理柑橘叶片Cd含量

        Figure 1.  Cd content in citrus leaves in different treatments

      • 图2显示,7月份间作处理对八宝景天地上部Cd浓度有促进作用;12月份间作降低了八宝景天对土壤Cd的吸收。7月份间作处理八宝景天茎、叶中Cd含量分别为25.72 、36.69 mg/kg,显著高于八宝景天单作处理 (16.11 mg/kg、25.07 mg/kg) (P < 0.05)。12月份柑橘–八宝景天间作处理景天茎、叶中Cd含量分别为39.45 、54.38 mg/kg,显著低于八宝景天单作处理 (46.78 、80.36 mg/kg) (P < 0.05),限制性间作与间作处理八宝景天Cd含量相似 (P >0.05)。从7月到12月,各处理八宝景天茎、叶Cd含量均呈逐渐升高的趋势,提高了1.45~2.75倍,其中八宝景天单作Cd含量提升最多,12月份是7月份的2.75倍。

        图  2  不同处理八宝景天7月和12月植株体内Cd含量

        Figure 2.  Cd content in H. spectabile plants under different treatments in July and December

        对间作处理柑橘叶片Cd含量、八宝景天地上部Cd含量进行相关分析,柑橘叶片中的Cd含量与景天地上部Cd含量呈显著负相关,相关系数达0.634。从7月到12月,八宝景天体内Cd含量不断累积,柑橘叶片Cd含量不断下降,柑橘叶片Cd含量不断下降的原因可能与八宝景天竞争性吸收了柑橘根际土壤Cd有关。

      • 图3显示,各处理7月份地上部生物量均高于12月份,12月份间作处理降低了八宝景天地上部生物量。12月份单作处理景天地上部生物量最高,达到17.74 g/pot,是柑橘–八宝景天间作处理景天地上部生物量的1.76倍,不同柑橘品种与八宝景天间作对景天地上部生物量的影响不显著 (P > 0.05)。

        图  3  7月和12月份不同处理八宝景天地上部生物量

        Figure 3.  Shoot biomass of H. spectabile in different treatments in July and December

      • 从不同处理土壤Cd含量 (图4) 看出,与土壤初始Cd含量 (表1) 相比,单作、间作均有效降低了土壤Cd含量,柑橘–八宝景天间作处理柑橘根际土壤Cd含量低于柑橘单作限制性间作柑橘根际土壤Cd含量。间作条件下柑橘根际土壤Cd含量由0.92 mg/kg降低至0.75 mg/kg,减少了18.48%,八宝景天单作土壤Cd含量也由最初的0.92 mg/kg降至0.75 mg/kg,限制性间作柑橘根际土壤Cd含量由0.92 mg/kg降至0.86 mg/kg,减少了6.52%。间作处理柑橘根际土壤Cd减少量是限制性间作的2.83倍,与八宝景天单作土壤Cd减少量相同。

        图  4  不同处理土壤全Cd含量

        Figure 4.  Total Cd content in soil under different treatments

        图5显示,通过与八宝景天间作,降低了柑橘根系土壤有效态Cd含量 。间作处理柑橘根际Cd有效态含量为0.78 mg/kg,低于柑橘单作、柑橘–八宝景天限制性间作处理柑橘根际有效态Cd含量 (0.82、0.84 mg/kg) (P < 0.05)。柑橘根系具有活化土壤Cd的作用,12月间作处理柑橘根际土壤有效态Cd含量为0.78 mg/kg,较7月份 (0.74 mg/kg) 有所上升,但间作条件下柑橘根际土壤有效态Cd含量仍然低于单作、限制性间作处理。不同处理景天根际有效态Cd含量差异不大,均在0.67 mg/kg左右。限制性间作条件下,由于根际袋的阻挡,缩小了景天根际的延伸范围,导致限制性间作条件下根际袋外围土壤有效态Cd含量与柑橘根际土壤有效态Cd含量差异不大。综上,相较于柑橘单作,间作条件下全Cd含量和有效态Cd含量分别降低了10.0%、4.8%;相较于限制性间作,间作全Cd含量和有效态Cd含量分别降低了11.1%、7.1%。

        图  5  不同处理土壤有效态Cd含量

        Figure 5.  Available Cd content in soils under different treatments

      • 12月份数据(图6)显示,单作处理八宝景天富集系数显著高于间作 (P < 0.05)。从7月到12月,八宝景天地上部富集系数提高了0.44~1.45倍。7月份八宝景天单作处理地上部富集系数为23.01,低于间作 (33.25) 和限制性间作 (33.08) ,12月份八宝景天单作地上部富集系数最高,达63.19,显著高于间作 (49.03)、限制性间作 (50.39) (P < 0.05)。与八宝景天单作相比,间作下八宝景天对土壤Cd的年提取量降低了6.7%。

        图  6  不同处理八宝景天Cd生物富集系数

        Figure 6.  Cd bio-concentration factor of H. spectabile in different treatments

        表3所示,间作处理八宝景天Cd年提取量较八宝景天单作有所下降,八宝景天单作、柑橘–八宝景天间作、柑橘–八宝景天限制性间作处理八宝景天Cd年提取量分别为1.50、1.40、1.27 mg/pot。7月份间作处理八宝景天Cd提取量最高,12月份八宝景天单作Cd提取量最高。

        表 3  不同处理八宝景天地上部Cd富集效率

        Table 3.  The Cd concentration efficiency of H. spectabile shoot in different treatments

        种植模式
        Planting method
        Cd提取量Cd extraction (mg/pot)Cd去除率Cd removal (%)
        7月July12月Dec.全年Whole year7月July12月Dec.全年Whole year
        景天–早熟柑橘间作H. spectabile-early citrus0.760.621.371.83 a1.38 b3.21
        景天–晚熟柑橘间作H. spectabile-late citrus0.800.631.431.94 a1.52 b3.46
        景天单作H. spectabile monoculture0.560.941.501.46 b2.27 a3.73
        景天–早熟柑橘限制性间作
        H. spectabile-early citrus restrictive intercropping
        0.680.621.301.63 b1.53 b3.16
        景天–晚熟柑橘限制性间作
        H. spectabile-late citrus restrictive intercropping
        0.630.621.241.52 b1.61 b3.12
        注(Note):数据为平均值 ± 标准误差;同列不同字母表示处理间差异显著 The data are mean ± standard error (n = 5) Values followed by different letters in a column mean significantly different among treatments (P < 0.05). Cd 去除率以每盆土壤重量 45 kg、每盆 Cd 总量 41.4 mg 计算 Calculation of removal rate is based on soil weight of 45 kg/pot and the total Cd amount of 41.4 mg/pot.

        从Cd年去除率来看,八宝景天单作,柑橘–八宝景天间作及其限制性间作处理八宝景天Cd年去除率分别为3.73%、3.33%、3.14%,间作降低了八宝景天Cd年去除率。相较于八宝景天单作,柑橘–八宝景天间作处理八宝景天Cd去除率下降了10.6%,柑橘–八宝景天限制性间作处理八宝景天Cd去除率下降了18.79%。7月份八宝景天单作Cd去除率显著低于柑橘–八宝景天间作处理 (P < 0.05),12月份八宝景天单作处理景天Cd去除率显著高于间作、限制性间作处理 (P < 0.05)。

      • 本研究结果表明,通过与Cd富集植物八宝景天间作,柑橘叶片Cd含量显著下降,降低了柑橘Cd污染的风险。目前已有诸多研究表明,Cd富集植物与经济作物间作降低了经济作物体内重金属含量重金属含量[19-22],Ju等[19]研究表明,相较于小麦单作,间作模式下 (伴矿景天–小麦) 小麦籽粒中的Cd浓度降低了52.4%;Zhan等[20]的研究结果也表明,间作条件下,蚕豆根、茎、叶、荚、谷物中的Cd含量相较于单作分别减少了0.89、0.46、0.53、0.64、0.36 mg/kg;秦丽等[16]通过续断菊-玉米间作,发现玉米中Cd含量下降了18.9%~49.6%。间作条件下经济作物体内重金属浓度降低的部分原因,可能在于富集植物根系的延伸竞争性地吸收了经济作物根系土壤重金属[23],经济作物根系土壤重金属含量降低,从而植物吸收更少。而Zhan等[20]的研究认为,间作降低了蚕豆植株和籽粒中的Cd含量,与植物根系分泌的低分子有机酸有关。也有研究表明,富集植物与经济作物间作对经济作物体内重金属含量没有影响[13],这可能与间作经济作物的类型有关。不同作物的生长机制、生存空间、根系分泌物不同[24-25],研究表明,草酸、苹果酸等小分子物质以及植物络合素 (PCs) 和金属硫蛋白 (MTs) 等都能与重金属螯合形成稳定的螯合物[26-28],降低游离重金属离子浓度或者由转运蛋白将重金属离子转运至代谢不活跃的部位进行区室化,以减少重金属对植物的毒害作用。另外,很多植物通过降低或阻碍Cd向地上部分运输来降低在细胞内的浓度。有研究发现,白羽扇豆 (Lupinusalbus L.) 的根细胞能够将吸收的Cd排出体外[29],从而达到解毒的作用,但是植物的这种Cd阻碍和外排的机制还有待进一步去探究。

      • 间作降低了八宝景天对土壤Cd的吸收。在初期 (7月),间作对八宝景天地上部Cd累积有促进作用,可能是柑橘根系分泌有机酸提高土壤Cd活性进而促进景天对Cd的吸收。后期 (12月),间作降低了八宝景天对土壤Cd的吸收。李新博等[30]通过间作苜蓿与印度芥菜发现间作条件下富集植物印度芥菜地上部Cd含量较单作减少了1.1%~48.6%;Zhan等[20]的研究结果也表明间作降低了续断菊茎、叶Cd的吸收;东南景天与蓖麻间作,降低了东南景天地上部Cd浓度含量[15]。间作系统中植物根系分泌的低分子有机酸对土壤中重金属的生物有效性和植物的吸收有着重要影响,陈英旭等[31]认为间作模式下印度芥菜和苜蓿Cd吸收累积量下降的原因可能在于Cd胁迫下印度芥菜和苜蓿间作能够产生某类有机酸,抑制植物根系对Cd的吸收。另外,间作系统中植物之间的种间根系交互作用也对植物重金属吸收累积发挥重要作用,包括由根的识别行为和根形态引起的根系空间分布异质性[32],如在两种植物间作、多种植物混作的系统中,根系延伸范围宽的植物生物量较根系延伸范围小的植物生物量大,根系生物量也更加高,根系也会增加[33-34],进而促进植物对土壤Cd的吸收。

        柑橘–八宝景天间作降低了景天地上部生物量,可能与间作条件下景天与柑橘根系养分竞争或生存空间竞争有关。Liu等[35]的室内盆栽试验结果表明,毛竹–伴矿景天间作降低了伴矿景天地上部生物量。Wang等[15]发现东南景天与蓖麻间作条件下东南景天地上部生物量下降了25%左右。间作条件下八宝景天生物量下降的原因可能在于:1) 生长过程中八宝景天根系与柑橘根系之间存在养分竞争[36],进而影响了八宝景天的生物量;2) 受八宝景天生育期影响,前期八宝景天植株较小,柑橘株高较高且处于萌芽时期,八宝景天光照充足;后期八宝景天植株长高,柑橘枝叶生长延伸,导致柑橘和八宝景天接收光照部分有重合,从而影响八宝景天生长;3) Dam等[24]研究发现,根系在“根–根共生–根”系统中的生物学行为是由根共生体引起的,如菌根和根瘤菌共生体可能会影响植物地上部和根系的防御机制,进而促进或阻碍植物生长。

      • 本研究通过盆栽试验发现,柑橘–八宝景天间作显著降低了柑橘叶片Cd含量,相较于柑橘单作,间作处理柑橘叶片Cd含量下降了26.7%,降低了柑橘果实Cd污染的风险;限制性间作由于根际袋阻挡了景天根系的延伸范围,柑橘叶片Cd含量显著高于间作处理。柑橘–八宝景天间作降低了柑橘根系全Cd含量和有效态Cd含量,相较于柑橘单作,全Cd含量和有效态Cd含量分别降低了10.0%、4.8%;相较于限制性间作,全Cd含量和有效态Cd含量分别降低了11.1%、7.1%。与八宝景天单作相比,柑橘–八宝景天间作八宝景天对土壤Cd的年提取量、年去除率分别降低了6.7%、10.6%。尽管柑橘–八宝景天间作影响八宝景天对镉的去除效率,但从土壤生产活动以及污染修复两方面考虑,柑橘–八宝景天间作模式在修复中低度Cd污染农田土壤中仍具有重要应用潜力。

    参考文献 (36)

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