• ISSN 1008-505X
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长期施用合格有机堆肥对土壤和作物重金属积累及其环境的影响

吴荣 刘善江 孙昊 杜颖 马良

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长期施用合格有机堆肥对土壤和作物重金属积累及其环境的影响

    作者简介: 吴荣 Tel:010-51503453,E-mail:750481263@qq.com;
    通讯作者: 刘善江, E-mail:liushanjiang@263.net
  • 基金项目: “十三∙五”科技部重点专项(2018YFD0800405-01);北京市农林科学院平台与创新能力建设项目(KJCX20200302,KJCX201904-4)。

Effects of long-term application of qualified organic compost on accumulation of heavy metals in soil and crops and its environment

    Corresponding author: LIU Shan-jiang, E-mail:liushanjiang@263.net ;
  • 摘要:   【目的】  明确长期不同施肥方式对重金属元素在土壤和农作物籽粒、秸秆中积累的影响及其环境评价,为安全高效施肥提供科学依据。  【方法】  以北京市农林科学院新型肥料长期定位试验站的6个不同施肥处理为基础,进行为期10年的田间试验,作物为冬小麦-夏玉米轮作。施肥方式依据等氮施肥,每季作物施 N 180 kg/hm2、P2O5 90.0 kg/hm2、K2O 90.0 kg/hm2。试验处理为不施肥 (CK)、单施化肥 (NPK)、氮磷钾 + 鸡粪堆肥的有机肥料 (NPKJF)、氮磷钾 + 污泥堆肥的有机肥料 (NPKWN)、氮磷钾 + 垃圾堆肥的有机肥料 (NPKLJ) 和氮磷钾 + 秸秆粉碎还田 (NPKJG) 共6个处理。在试验第10年玉米收获后测定了玉米秸秆籽粒和0—20 cm耕层土壤中重金属全量。  【结果】  添加污泥处理显著提高了土壤中Cd、Hg、As、Cu、Zn的含量,分别比对照提高了45.10%、150.00%、105.00%、44.60%、65.80%。不同施肥处理对土壤中全量Cd、Cr、Hg、Cu、Zn存在一定的富集效果。各处理重金属单项污染指数在0.02~0.46之间,远小于1,综合污染指数为0.23—0.36,均小于0.7,试验区土壤重金属均为无污染等级。施用有机废弃物堆肥的处理玉米籽粒Cd、Cu、Zn含量比对照显著增加,各处理间Hg、As、Cr、Pb、Ni含量差异不显著,连续10年定位施肥后试验站土壤以及玉米籽粒中重金属含量均未超标。同一作物不同部位对重金属的富集能力全然不同,玉米秸秆对重金属的富集能力大于籽粒。玉米籽粒中Pb、Cu、Zn含量与土壤Pb、Cu、Zn含量存在正相关性,玉米秸秆中Cd、Hg、Cr、Ni含量与土壤中Cd、Hg、Cr、Ni含量呈正相关,或者显著负相关。  【结论】  在施氮总量不变的前提下,连续施用供试有机堆肥10年后,土壤重金属含量均未超标,土壤重金属单项污染指数在0.0200~0.461之间,综合污染指数为0.23~0.36,无污染风险。只有污泥堆肥需要加强土壤Cd的监测。玉米秸秆对重金属的富集能力大于籽粒。玉米籽粒中Pb、Cu、Zn含量与土壤相应重金属存在正相关性,秸秆中Cd、Hg、Cr、Ni含量与土壤相应重金属呈正相关或显著负正相关。
  • 图 1  施用不同来源有机肥堆肥10年后玉米籽粒中重金属含量

    Figure 1.  Contents of heavy metals in maize grains after applied the four sources of organic material composts for 10 years

    图 2  施用不同来源有机肥堆肥10年后玉米秸秆中重金属的含量

    Figure 2.  Content of heavy metals in corn straws after applied the four sources of organic material composts for 10 years

    表 1  供试肥料基础化学性质

    Table 1.  Chemical properties of test fertilizers

    有机肥料Organic compost全氮Total N (g/kg)全磷Total P (g/kg)全钾Total K (g/kg)有机质OM (g/kg)pH
    鸡粪堆肥Chicken manure2.863.352.9139.107.85
    污泥堆肥Sludge2.885.030.6740.417.78
    生活垃圾Living garbage1.861.380.9866.008.28
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    表 2  供试有机肥料中重金属含量 (mg/kg)

    Table 2.  Total content of heavy metals in the test organic fertilizers

    有机肥料
    Organic compost
    全镉
    Total Cd
    全铬
    Total Cr
    全铅
    Total Pb
    全汞
    Total Hg
    全砷
    Total As
    全铜
    Total Cu
    全锌
    Total Zn
    全镍
    Total Ni
    鸡粪堆肥Chicken manure0.1517.10 6.090.612.07 58.91350.00 6.61
    污泥堆肥Sludge0.8370.2017.213.815.64108.00410.0013.91
    生活垃圾Living garbage1.0581.2035.300.670.49376.00239.0014.50
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    表 3  施用不同来源有机肥堆肥十年后耕层pH及土壤重金属含量 (mg/kg)

    Table 3.  Heavy metal content (mg/kg) and pH of 0–20 cm soil after applied the four sources of organic material composts for 10 years

    项目
    Item
    背景值
    Background
    CKNPKNPKJFNPKWNNPKLJNPKJG
    pH8.218.35 ± 0.03 a8.37 ± 0.32 a8.15 ± 0.05 ab8.03 ± 0.61 b8.05 ± 0.02 b8.07 ± 0.16 b
    Cd0.070.08 ± 0.01 b0.09 ± 0.01 b0.12 ± 0.01 a0.12 ± 0.02 a0.12 ± 0.01 a0.09 ± 0.01 b
    Cr56.0056.40 ± 0.90 c57.61 ± 1.31 c67.70 ± 2.30 a58.00 ± 1.05 bc58.40 ± 1.27 bc61.50 ± 3.49 b
    Pb26.0019.21 ± 2.27 b21.72 ± 1.91 ab20.90 ± 2.93 ab22.50 ± 1.0 6 ab24.20 ± 0.56 a23.51 ± 0.59 a
    Hg0.070.07 ± 0.02 b0.07 ± 0.02 b0.07 ± 0.01 b0.17 ± 0.02 a0.08 ± 0.02 b0.07 ± 0.02 b
    As6.684.23 ± 1.02 c6.87 ± 1.44 b5.60 ± 1.16 bc8.65 ± 0.23 a4.85 ± 0.89 c4.30 ± 0.79 c
    Cu16.8117.51 ± 1.62 d17.91 ± 1.12 d20.50 ± 0.64 c25.30 ± 1.43 a22.40 ± 1.15 b17.80 ± 0.30 d
    Zn51.7083.40 ± 9.25 d85.81 ± 5.05 d128.30 ± 4.04 b138.30 ± 3.05 a96.50 ± 1.68 c83.40 ± 4.40 d
    Ni33.5125.21 ± 1.63 a24.81 ± 1.35 a26.41 ± 0.98 a25.30 ± 2.04 a25.30 ± 1.32 a25.11 ± 0.98 a
    注(Note):NPKJF—鸡粪 Chicken manure; NPKWN—污泥堆肥 Sludge compost; NPKLJ—生活垃圾堆肥 Living garbage compost; NPKJG—秸秆还田 Straw returning; 同行数据后不同小写字母表示同一元素不同处理间差异显著 (P < 0.05) Different lowercase letters after peer data indicate significant differences amomg treatments of the same element (P < 0.05)
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    表 4  施用不同来源有机肥堆肥10年后土壤Cd、Cr、Hg、Cu、Zn的富集 (%)

    Table 4.  Enrichment of Cd,Cr,Hg,Cu and Zn in soils after applied the four sources of organic material composts for 10 years

    处理TreatmentCdCrHgCuZn
    CK26.86 b0.71 c0.00 b4.37 d61.37 d
    NPK37.31 b2.86 c1.96 b6.35 d66.02 d
    NPKJF72.13 a20.83 a8.82 b22.22 c148.22 b
    NPKWN84.07 a3.57 bc148.53 a50.79 a167.56 a
    NPKLJ74.62 a4.23 bc11.27 b33.33 b86.65 c
    NPKJG38.80 b9.76 b6.37 b5.95 d61.25 d
    注(Note):NPKJF—鸡粪 Chicken manure; NPKWN—污泥堆肥 Sludge compost; NPKLJ—生活垃圾堆肥 Living garbage compost; NPKJG—秸秆还田 Straw returning; 同列数据后不同小写字母表示同一元素不同处理间差异显著 (P < 0.05) Values followed by different lowercase letters after data in the same column indicate significant differences between different treatments of the same element (P < 0.05).
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    表 5  施用不同来源有机肥堆肥10年后土壤的单项和综合污染指数

    Table 5.  Single and comprehensive pollution index of soil under after applied the four sources of organic material composts for 10 years

    处理Treatment单项污染指数Single pollution index综合污染指数Comprehensivepollution index
    PCdPCrPPbPHgPAsPCuPZnPNi
    CK0.140.230.110.020.170.170.280.130.23
    NPK0.150.230.130.020.280.180.290.130.24
    NPKJF0.190.270.120.020.220.210.430.140.33
    NPKWN0.210.230.130.050.350.250.460.130.36
    NPKLJ0.200.230.140.020.190.220.320.130.26
    NPKJG0.160.250.140.020.170.180.280.130.23
    注(Note):NPKJF—鸡粪 Chicken manure; NPKWN—污泥堆肥 Sludge compost; NPKLJ—生活垃圾堆肥 Living garbage compost; NPKJG—秸秆还田 Straw returning.
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    表 6  重金属在玉米不同部位的富集系数

    Table 6.  Enrichment coefficients of heavy metals in different parts of maize under different long-term fertilization treatments

    处理
    Treatment
    植株部位
    Plant part
    CdCrPbHgAsCuZnNi
    CK籽粒Grain0.040.010.010.010.010.040.180.01
    秸秆Straw0.850.390.070.160.070.520.250.35
    NPK籽粒Grain0.060.010.010.010.010.050.170.01
    秸秆Straw0.870.370.070.180.060.980.260.36
    NPKJF籽粒Grain0.040.010.010.010.010.050.140.01
    秸秆Straw0.790.190.070.160.090.820.200.20
    NPKWN籽粒Grain0.040.010.010.010.010.040.130.01
    秸秆Straw0.870.290.070.080.040.750.220.27
    NPKLJ籽粒Grain0.040.010.010.010.010.050.180.01
    秸秆Straw0.840.290.070.170.090.550.250.30
    NPKJG籽粒Grain0.010.010.010.010.010.050.180.01
    秸秆Straw 0.9610.250.060.150.090.660.210.26
    注(Note):NPKJF—鸡粪 Chicken manure; NPKWN—污泥堆肥 Sludge compost; NPKLJ—生活垃圾堆肥 Living garbage compost; NPKJG—秸秆还田 Straw returning.
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    表 7  土壤重金属含量与玉米籽粒、秸秆中重金属含量的相关系数 (n = 6)

    Table 7.  Correlation coefficient between heavy metal content in soil and heavy metal content in corn seeds and stalks

    植株部位Plant partCbCrPbHgAsCuZnNi
    籽粒Grain0.336–0.4110.776*–0.3410.6190.790*0.903**0.344
    秸秆Straw0.914**–0.848**0.707*0.797*0.0770.5330.896**–0.817*
    注(Note):*—P < 0.05;**—P < 0.01.
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-04-06

长期施用合格有机堆肥对土壤和作物重金属积累及其环境的影响

    作者简介:吴荣 Tel:010-51503453,E-mail:750481263@qq.com
    通讯作者: 刘善江, liushanjiang@263.net
  • 北京市农林科学院植物营养与资源所,北京 100097
  • 基金项目: “十三∙五”科技部重点专项(2018YFD0800405-01);北京市农林科学院平台与创新能力建设项目(KJCX20200302,KJCX201904-4)。
  • 摘要:   【目的】  明确长期不同施肥方式对重金属元素在土壤和农作物籽粒、秸秆中积累的影响及其环境评价,为安全高效施肥提供科学依据。  【方法】  以北京市农林科学院新型肥料长期定位试验站的6个不同施肥处理为基础,进行为期10年的田间试验,作物为冬小麦-夏玉米轮作。施肥方式依据等氮施肥,每季作物施 N 180 kg/hm2、P2O5 90.0 kg/hm2、K2O 90.0 kg/hm2。试验处理为不施肥 (CK)、单施化肥 (NPK)、氮磷钾 + 鸡粪堆肥的有机肥料 (NPKJF)、氮磷钾 + 污泥堆肥的有机肥料 (NPKWN)、氮磷钾 + 垃圾堆肥的有机肥料 (NPKLJ) 和氮磷钾 + 秸秆粉碎还田 (NPKJG) 共6个处理。在试验第10年玉米收获后测定了玉米秸秆籽粒和0—20 cm耕层土壤中重金属全量。  【结果】  添加污泥处理显著提高了土壤中Cd、Hg、As、Cu、Zn的含量,分别比对照提高了45.10%、150.00%、105.00%、44.60%、65.80%。不同施肥处理对土壤中全量Cd、Cr、Hg、Cu、Zn存在一定的富集效果。各处理重金属单项污染指数在0.02~0.46之间,远小于1,综合污染指数为0.23—0.36,均小于0.7,试验区土壤重金属均为无污染等级。施用有机废弃物堆肥的处理玉米籽粒Cd、Cu、Zn含量比对照显著增加,各处理间Hg、As、Cr、Pb、Ni含量差异不显著,连续10年定位施肥后试验站土壤以及玉米籽粒中重金属含量均未超标。同一作物不同部位对重金属的富集能力全然不同,玉米秸秆对重金属的富集能力大于籽粒。玉米籽粒中Pb、Cu、Zn含量与土壤Pb、Cu、Zn含量存在正相关性,玉米秸秆中Cd、Hg、Cr、Ni含量与土壤中Cd、Hg、Cr、Ni含量呈正相关,或者显著负相关。  【结论】  在施氮总量不变的前提下,连续施用供试有机堆肥10年后,土壤重金属含量均未超标,土壤重金属单项污染指数在0.0200~0.461之间,综合污染指数为0.23~0.36,无污染风险。只有污泥堆肥需要加强土壤Cd的监测。玉米秸秆对重金属的富集能力大于籽粒。玉米籽粒中Pb、Cu、Zn含量与土壤相应重金属存在正相关性,秸秆中Cd、Hg、Cr、Ni含量与土壤相应重金属呈正相关或显著负正相关。

    English Abstract

    • 农作物产量增加和品质提升很大一部分的贡献来自于施肥[1-3],但是随着施肥量及施肥品种的不断增长,我国土壤环境问题逐渐受到重视,尤其是有机废弃物的农业利用引起的重金属污染问题[4-10]。土壤中的重金属难以被微生物降解,迁移性小,很难被清除,易在土壤中富集,当土壤中重金属累积到一定程度,会对土壤造成污染[11-13],并且重金属污染具有持久性、积累性的特征,这些特征会对生态环境造成潜在风险[14-18]。一些重金属既是植物生长必需的微量营养元素,也是引起环境污染的元素。一些重金属元素只有在土壤和植物体内积累过量时,才会对植物生长产生毒害作用[19]。长期施用有机废弃物的施肥制度是否对土壤和农作物重金属积累产生影响,是否已经超过土壤所能承受的能力,目前也没有较为清晰的认知。国内外对重金属的研究多为盆栽试验和短期田间试验[20-21],并且很少涉及有机废弃物肥料。长期定位试验的时间长、数据准确可靠,可以很好地研究不同施肥方式对土壤环境质量的影响。为此,本文以新型肥料长期定位试验为基础,研究长期不同施肥方式对重金属元素在土壤中的富集、农作物的积累的影响及其环境评价,为安全高效施肥提供科学依据。

      • 本研究在北京市农林科学院新型肥料与农业环境长期定位试验站进行,试验站位于北京市房山区,北纬39°40′,东经116°08′,海拔高度39.2 m,长期定位试验站开始于2007年,种植制度主要为冬小麦-夏玉米,土壤属于潮褐土。2007年试验前原始土壤 (0—20 cm) 理化性质:有机质12.61 g/kg、全氮0.75 g/kg、速效磷6.04 mg/kg、速效钾56.4 mg/kg、pH 8.21。本研究选择6个处理:1) 不施肥对照 (CK);2) 氮磷钾 (NPK);3) 氮磷钾 + 鸡粪堆肥 (NPKJF);4) 氮磷钾 + 污泥堆肥 (NPKWN);5) 氮磷钾 + 垃圾堆肥 (NPKLJ);6) 氮磷钾 + 秸秆粉碎还田 (NPKJG)。每季作物总施肥量为N 180 kg/hm2、P2O5 90.0 kg/hm2、K2O 90.0 kg/hm2,除对照外,所有施肥处理均为等氮处理,垃圾肥、鸡粪和污泥堆肥以及全部磷肥、钾肥均用作基肥,化肥氮的2/3用于基肥,1/3用于追肥。供试鸡粪堆肥、污泥堆肥和生活垃圾堆肥分别由北京泰丰平生物有机肥料厂、北京排水集团和北京市阿苏卫垃圾综合处理中心提供,三种堆肥均完全腐熟。2017年夏玉米种植前采集肥料样品,其养分含量及pH值见表1,主要重金属含量见表2。田间管理按照大田丰产要求管理,每个处理3次重复,小区随机排列,共18个小区,小区面积80 m2 (10 m × 8 m)。

        表 1  供试肥料基础化学性质

        Table 1.  Chemical properties of test fertilizers

        有机肥料Organic compost全氮Total N (g/kg)全磷Total P (g/kg)全钾Total K (g/kg)有机质OM (g/kg)pH
        鸡粪堆肥Chicken manure2.863.352.9139.107.85
        污泥堆肥Sludge2.885.030.6740.417.78
        生活垃圾Living garbage1.861.380.9866.008.28

        表 2  供试有机肥料中重金属含量 (mg/kg)

        Table 2.  Total content of heavy metals in the test organic fertilizers

        有机肥料
        Organic compost
        全镉
        Total Cd
        全铬
        Total Cr
        全铅
        Total Pb
        全汞
        Total Hg
        全砷
        Total As
        全铜
        Total Cu
        全锌
        Total Zn
        全镍
        Total Ni
        鸡粪堆肥Chicken manure0.1517.10 6.090.612.07 58.91350.00 6.61
        污泥堆肥Sludge0.8370.2017.213.815.64108.00410.0013.91
        生活垃圾Living garbage1.0581.2035.300.670.49376.00239.0014.50

        2017年10月份,夏玉米收获后采集土壤样品。采用五点取样法取0—20 cm耕层土样,剔除杂物,带回实验室,样品风干后过2 mm、0.25 mm筛备用。植株样品在玉米成熟后采集,经自然风干后研磨后保存待测,夏玉米品种为京单28。

      • 参照鲁如坤[22]的《土壤农业化学分析法》。有机肥料全氮采用凯氏定氮法测定;全磷、全钾以硫酸-双氧水消解ICP—OES定量分析;有机质以K2Cr2O7-H2SO4消煮,FeSO4滴定法;pH采用酸度计测定法;有机肥料重金属采用微波消解,原子吸收法测定。

        土壤pH采用酸度计测定法。土壤全量镉、铬、铅、镍采用王水-HClO4消解—石墨炉法测定;砷采用王水消解—原子荧光法测定;汞采用H2SO4-KMnO4水浴消解—原子荧光测定;铜和锌采用反王水-HClO4消解,ICP上机测定。

        玉米和小麦籽粒、秸秆全量镉、铬、铅、汞、砷、铜、锌、镍采用HNO3-HClO4消煮—原子吸收法测定。

      • 2018年8月1日起,中华人民共和国国家标准GB 15618-2018《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准 (试行)》正式实施,标准中对土壤中镉、铬、铅、汞、砷、铜、锌、镍8种重金属含量设定的风险筛选值依次为镉0.6 mg/kg、铬250 mg/kg、铅170 mg/kg、汞3.4 mg/kg、砷25 mg/kg、铜100 mg/kg、锌300 mg/kg、镍190 mg/kg (pH > 7.5)。

        我国食品安全国家标准《食品中污染物限量》(GB2762-2017) 对谷物类食品的重金属做了限量规定,本区为长期定位试验站的农田作物,选用该标准进行评价。

      • 本文采用内梅罗指数法来评价重金属污染物对环境质量的影响。该方法包括单因子指数法和综合指数法。其中单因子指数法计算公式为Pi = Ci/SI。公式中Pi为重金属元素的污染指数,Pi ≤ 1为非污染水平,1 < Pi ≤ 2为轻度污染水平,2 < Pi ≤ 3是中污染,Pi > 3土壤属于重污染水平;Ci为重金属含量实测值;SI为土壤环境质量标准值,通过单因子评价能够确定重金属污染物的危害程度。。

        综合污染指数计算公式为P综合 = [(Pave2 + Pimax2)/2]1/2。公式中:P综合是采样点的综合污染指数;Pimaxi采样点重会属污染物单项污染指数中的最大值;Pave为单因子指数平均值。综合污染指数既能够兼顾单因子污染指数平均值和最高值,还可以突出污染较重的重金属。综合污染指数P ≤ 0.7,土壤综合污染等级是1级;综合污染指数0.7 < P ≤ 1.0,土壤综合污染等级是2级;综合污染指数1.0 < P ≤ 2.0,土壤综合污染等级是3级;综合污染指数2.0 < P ≤ 3.0,土壤综合污染等级是4级。

      • 采用Microsoft Excel 2003和SAS 8.0统计软件进行相关数据差异显著性分析,P < 0.05水平差异显著。

      • 截止到2017年玉米收获后,试验进行了11年。由表3可知,6个处理土壤的pH介于8.03~8.37之间,土壤为碱性土壤。与原始土壤相比,NPK配施污泥 (NPKWN) 处理pH值降低了0.18,在6个处理中下降最为明显。

        表 3  施用不同来源有机肥堆肥十年后耕层pH及土壤重金属含量 (mg/kg)

        Table 3.  Heavy metal content (mg/kg) and pH of 0–20 cm soil after applied the four sources of organic material composts for 10 years

        项目
        Item
        背景值
        Background
        CKNPKNPKJFNPKWNNPKLJNPKJG
        pH8.218.35 ± 0.03 a8.37 ± 0.32 a8.15 ± 0.05 ab8.03 ± 0.61 b8.05 ± 0.02 b8.07 ± 0.16 b
        Cd0.070.08 ± 0.01 b0.09 ± 0.01 b0.12 ± 0.01 a0.12 ± 0.02 a0.12 ± 0.01 a0.09 ± 0.01 b
        Cr56.0056.40 ± 0.90 c57.61 ± 1.31 c67.70 ± 2.30 a58.00 ± 1.05 bc58.40 ± 1.27 bc61.50 ± 3.49 b
        Pb26.0019.21 ± 2.27 b21.72 ± 1.91 ab20.90 ± 2.93 ab22.50 ± 1.0 6 ab24.20 ± 0.56 a23.51 ± 0.59 a
        Hg0.070.07 ± 0.02 b0.07 ± 0.02 b0.07 ± 0.01 b0.17 ± 0.02 a0.08 ± 0.02 b0.07 ± 0.02 b
        As6.684.23 ± 1.02 c6.87 ± 1.44 b5.60 ± 1.16 bc8.65 ± 0.23 a4.85 ± 0.89 c4.30 ± 0.79 c
        Cu16.8117.51 ± 1.62 d17.91 ± 1.12 d20.50 ± 0.64 c25.30 ± 1.43 a22.40 ± 1.15 b17.80 ± 0.30 d
        Zn51.7083.40 ± 9.25 d85.81 ± 5.05 d128.30 ± 4.04 b138.30 ± 3.05 a96.50 ± 1.68 c83.40 ± 4.40 d
        Ni33.5125.21 ± 1.63 a24.81 ± 1.35 a26.41 ± 0.98 a25.30 ± 2.04 a25.30 ± 1.32 a25.11 ± 0.98 a
        注(Note):NPKJF—鸡粪 Chicken manure; NPKWN—污泥堆肥 Sludge compost; NPKLJ—生活垃圾堆肥 Living garbage compost; NPKJG—秸秆还田 Straw returning; 同行数据后不同小写字母表示同一元素不同处理间差异显著 (P < 0.05) Different lowercase letters after peer data indicate significant differences amomg treatments of the same element (P < 0.05)

        施肥处理土壤全量Cd、Cr、Hg、Cu、Zn含量分别为0.09~0.12 mg/kg、57.61~67.70 mg/kg、0.07~0.17 mg/kg、17.80~25.30 mg/kg、83.40~138.30 mg/kg (表3),相比2007年土壤的基础数值0.07 mg/kg (Cd)、56.00 mg/kg (Cr)、0.07 mg/kg (Hg)、16.81 mg/kg (Cu)、51.70 mg/kg (Zn),土壤中Cd、Cr、Hg、Cu、Zn含量有所增加,但均远低于GB 15618-2018《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准 (试行)》标准。

        与NPK相比,NPK配施鸡粪、污泥和生活垃圾堆肥处理显著提高了Cd含量,限制了Cu和Zn含量的提高;NPKJF和NPKJG处理显著提高了Cr含量,显著降低了As含量;NPKWN处理显著提高了Hg和As含量;NPKJF、NPKWN、NPKLJ和NPKJG的处理对Pb和Ni含量均没有显著影响。说明长期施质量合格的有机堆肥对土壤中有害重金属的含量影响较小,风险可控,除NPKJG外,NPKJF、NPKWN和NPKLJ还可显著提高作物必需的微量元素Cu和Zn的含量,有利于作物的生长。

      • 富集度表示各处理中土壤重金属含量减去2007年初始土壤重金属含量的值与2007年初始土壤重金属含量之比。定位施肥10年后,土壤中全量Cd、Cr、Hg、Cu、Zn在五个施肥处理中均有富集的现象,富集度依次为26.86%~84.07%、0.71%~20.83%、0~148.53%、4.37%~50.79%、61.37%~167.56% (表4)。土壤中全量Zn富集效果最为明显,不同处理土壤中Hg的富集差异最大,污泥堆肥处理 (NPKWN) 土壤中Hg的富集度最高,达到了148.53%,虽未超过限量标准 (GB15618-2018) 《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准 (试行)》,但是需要注意观测污泥堆肥长期施用可能存在的风险。

        表 4  施用不同来源有机肥堆肥10年后土壤Cd、Cr、Hg、Cu、Zn的富集 (%)

        Table 4.  Enrichment of Cd,Cr,Hg,Cu and Zn in soils after applied the four sources of organic material composts for 10 years

        处理TreatmentCdCrHgCuZn
        CK26.86 b0.71 c0.00 b4.37 d61.37 d
        NPK37.31 b2.86 c1.96 b6.35 d66.02 d
        NPKJF72.13 a20.83 a8.82 b22.22 c148.22 b
        NPKWN84.07 a3.57 bc148.53 a50.79 a167.56 a
        NPKLJ74.62 a4.23 bc11.27 b33.33 b86.65 c
        NPKJG38.80 b9.76 b6.37 b5.95 d61.25 d
        注(Note):NPKJF—鸡粪 Chicken manure; NPKWN—污泥堆肥 Sludge compost; NPKLJ—生活垃圾堆肥 Living garbage compost; NPKJG—秸秆还田 Straw returning; 同列数据后不同小写字母表示同一元素不同处理间差异显著 (P < 0.05) Values followed by different lowercase letters after data in the same column indicate significant differences between different treatments of the same element (P < 0.05).
      • 以内梅罗指数法来评价各处理重金属的单因子指数和综合指数。表5结果表明,各处理重金属单项污染指数在0.02~0.46之间,远小于1,单项污染程度为无污染等级,综合污染指数为0.23~0.36,均小于0.7,说明试验区土壤未受到重金属污染。施肥使重金属PCd、PCr、PPb、PHg、PAs、PCu、PZn的污染指数升高,且化肥配施有机废弃物肥要高于单施化肥的处理,但对PNi的影响不大。化肥配施鸡粪有机肥 (NPKJF) 处理的PCr、PNi的单因子污染指数最大,比对照处理 (CK) 提高了19.9%、5.30%;化肥配施污泥有机肥 (NPKWN) 处理PCd、PHg、PAs、PCu、PZn的单因子污染指数最大,分别比对照 (CK) 处理提高了45.10%、150.00%、104.00%、44.60%、65.80%;化肥配施生活垃圾有机肥 (NPKLJ) 处理PPb单因子污染指数最大,比对照 (CK) 处理提高了25.70%。对照处理 (CK) 的综合污染指数是0.23,低于施肥处理,其中NPKWN > NPKJF > NPKLJ > NPK > NPKJG,分别较对照处理 (CK) 提高了3.90%、46.50%、59.22%、14.91%、0.90%,说明施肥是重金属进入土壤的主要原因。

        表 5  施用不同来源有机肥堆肥10年后土壤的单项和综合污染指数

        Table 5.  Single and comprehensive pollution index of soil under after applied the four sources of organic material composts for 10 years

        处理Treatment单项污染指数Single pollution index综合污染指数Comprehensivepollution index
        PCdPCrPPbPHgPAsPCuPZnPNi
        CK0.140.230.110.020.170.170.280.130.23
        NPK0.150.230.130.020.280.180.290.130.24
        NPKJF0.190.270.120.020.220.210.430.140.33
        NPKWN0.210.230.130.050.350.250.460.130.36
        NPKLJ0.200.230.140.020.190.220.320.130.26
        NPKJG0.160.250.140.020.170.180.280.130.23
        注(Note):NPKJF—鸡粪 Chicken manure; NPKWN—污泥堆肥 Sludge compost; NPKLJ—生活垃圾堆肥 Living garbage compost; NPKJG—秸秆还田 Straw returning.
      • 图1结果表明,玉米籽粒中的重金属含量均符合我国现行的食品安全国家标准GB2762-2017 (Cd 0.1 mg/kg、Cr 1.0 mg/kg、Pb 0.2 mg/kg、Hg 0.02 mg/kg、As 0.5 mg/kg),说明长期施用有机废弃物堆制的有机肥料没有造成玉米籽粒重金属的污染。由图1可知,不同施肥处理玉米籽粒中的全量Hg、As、Cr、Pb、Ni含量与对照处理 (CK) 相比,以及处理间相比,差异均不显著,而Cd、Cu和Zn在处理间有变化。在玉米籽粒中,只有化肥处理的Cd含量显著高于对照 (CK),达到5.92 µg/kg;Cu含量以化肥配施污泥有机肥处理 (NPKWN) 含量最高,其次是化肥配施生活垃圾 (NPKLJ) 和化肥配施鸡粪处理 (NPKLF),但只有NPKWN处理显著高于NPK处理,秸秆还田处理 (NPKJG) 甚至显著低于化肥处理;化肥配施鸡粪、污泥和生活垃圾处理显著提高了玉米籽粒中的Zn含量,秸秆还田对籽粒锌含量没有显著提高作用。

        图  1  施用不同来源有机肥堆肥10年后玉米籽粒中重金属含量

        Figure 1.  Contents of heavy metals in maize grains after applied the four sources of organic material composts for 10 years

        图2可知,连续10年试验不同施肥处理对玉米秸秆中的全量Hg、Pb、As含量影响差异不显著,其他金属的含量变化不同于籽粒。与NPK相比,NPKWN和NPKLJ显著增加了玉米秸秆中Cd的含量,NPKJF和NPKJG对Cd含量的增加不显著。四种堆肥处理玉米秸秆中的Cr和Ni含量低于甚至显著低于NPK处理,Cu含量没有显著的增加,NPKWN和NPKJG处理甚至显著降低。长期施用NPK配施污泥堆肥能够显著提高玉米秸秆中Zn的积累,NPKJF增加了锌的积累,但与NPK处理相比差异不显著,NPKJG处理显著降低了锌的积累。

        图  2  施用不同来源有机肥堆肥10年后玉米秸秆中重金属的含量

        Figure 2.  Content of heavy metals in corn straws after applied the four sources of organic material composts for 10 years

      • 植物对重金属积累能力的大小可以用富集系数表示,一般来说,富集系数越大,植物对该重金属的富集能力越强[23],富集系数以作物重金属元素与土壤中相应重金属含量之比表示。由表6可知,玉米籽粒中重金属元素富集能力是Zn > Cu > Cd > Hg > Ni > Cr > As > Pb,玉米秸秆中重金属的富集能力则是Cd > Cu > Ni > Cr > Zn > Hg > As > Pb,由此可见,同一作物不同部位对重金属的富集能力全然不同,籽粒与秸秆对比较来看,玉米秸秆对重金属的富集能力大于籽粒,因此,在生产过程中,玉米吸收的重金属主要富集在秸秆中,籽粒对重金属的富积相对秸秆较小。

        表 6  重金属在玉米不同部位的富集系数

        Table 6.  Enrichment coefficients of heavy metals in different parts of maize under different long-term fertilization treatments

        处理
        Treatment
        植株部位
        Plant part
        CdCrPbHgAsCuZnNi
        CK籽粒Grain0.040.010.010.010.010.040.180.01
        秸秆Straw0.850.390.070.160.070.520.250.35
        NPK籽粒Grain0.060.010.010.010.010.050.170.01
        秸秆Straw0.870.370.070.180.060.980.260.36
        NPKJF籽粒Grain0.040.010.010.010.010.050.140.01
        秸秆Straw0.790.190.070.160.090.820.200.20
        NPKWN籽粒Grain0.040.010.010.010.010.040.130.01
        秸秆Straw0.870.290.070.080.040.750.220.27
        NPKLJ籽粒Grain0.040.010.010.010.010.050.180.01
        秸秆Straw0.840.290.070.170.090.550.250.30
        NPKJG籽粒Grain0.010.010.010.010.010.050.180.01
        秸秆Straw 0.9610.250.060.150.090.660.210.26
        注(Note):NPKJF—鸡粪 Chicken manure; NPKWN—污泥堆肥 Sludge compost; NPKLJ—生活垃圾堆肥 Living garbage compost; NPKJG—秸秆还田 Straw returning.
      • 土壤中的重金属元素的高低不能很好地反映植物体内重金属的含量的高低,与作物部位、重金属元素种类有关。长期不同施肥方式下玉米籽粒和秸秆中重金属含量与土壤中重金属含量进行相关性分析表明:玉米籽粒Zn含量与土壤Zn含量呈极显著正相关,玉米籽粒Pb、Cu含量与土壤Pb、Cu含量呈极显著正相关。玉米秸秆Cd含量与土壤Cd含量呈极显著正相关,玉米秸秆Cr、Ni含量与土壤Cr、Ni含量呈极显著负相关,玉米秸秆Hg含量与土壤Hg含量呈显著正相关。

        表 7  土壤重金属含量与玉米籽粒、秸秆中重金属含量的相关系数 (n = 6)

        Table 7.  Correlation coefficient between heavy metal content in soil and heavy metal content in corn seeds and stalks

        植株部位Plant partCbCrPbHgAsCuZnNi
        籽粒Grain0.336–0.4110.776*–0.3410.6190.790*0.903**0.344
        秸秆Straw0.914**–0.848**0.707*0.797*0.0770.5330.896**–0.817*
        注(Note):*—P < 0.05;**—P < 0.01.
      • 土壤中重金属的迁移和积累与施肥,特别是施用有机废弃物肥料有很大关系,有机废弃物堆制的有机肥料作为一种外源物添加到土壤中,由于其本身含有重金属,并且畜禽粪便、污泥及其堆肥中的重金属含量高于化肥[24],会对土壤中重金属积累有直接影响[25, 26]。研究表明,长期施用有机肥对土壤中重金属有富集的效果[27-29]。然而不同团队研究的结果不尽相同,一些研究指出,长期施用化肥会造成土壤重金属的升高[30, 31]。本研究表明,施肥对土壤中全量Ni的影响不明显,但土壤中全量Cd、Cr、Pb、Hg、As、Cu、Zn含量均增加显著,其中化肥配施污泥有机肥处理 (NPKWN) 显著提高了土壤中Cd、Hg、As、Cu、Zn的含量,NPKJF处理显著提高了土壤全Cr的含量,NPKLJ增加了土壤全Pb的含量水平,但均未超过GB15618-2018规定的标准。以内梅罗指数法来评价各处理重金属的单因子指数和综合指数表明,重金属目前无污染风险。本研究经过10年试验得出,土壤中全量Cd、Cr、Hg、Cu、Zn不论在何种施肥处理下均有富集的效果,以NPKWN处理土壤中Hg的富集度最大,说明长期施用有机肥会对土壤重金属造成积累,与以往的研究结果相同[27-29]。王改玲等[32]的研究指出长期施用化肥配施有机肥能够增加土壤中Cu、Zn、As、Pb的含量,降低Hg的含量,反而对Cd、Cr、Ni含量影响不显著,单施化肥对重金属影响均不显著,王美等[33]的研究则表明,长期施用有机肥和化肥土壤中Cd的污染风险较大。由此可见,本试验中不同重金属在土壤中的富集效果与以往的研究结果不尽同,这可能与重金属在土壤中的迁移能力[33]、肥料品种[34]相关,以及有机废弃物堆肥过程中重金属的形态改变有关[35-36]

        施肥对作物体内重金属的影响与施肥种类、用量以及作物不同部位等有很大的关系。有关研究结果表明,长期施用有机废弃物影响作物可食部分重金属的含量[37, 38]。关于污泥对作物体内重金属的富集研究,Williams DE[39],Mulchi CL[40]等的研究指出,污泥的农业利用会造成作物体内Cu、Zn、Pb、Cd、Ni的明显富集;刘树堂等[41]研究证实,化肥配施有机肥相较于单施化肥,玉米籽粒中Pb、Cd的含量有所增加,但符合食品中重金属允许标准。本试验研究结果表明,长期不同施肥处理玉米籽粒中的全量Hg、As、Cr、Pb、Ni含量无显著性差异,而化肥配施有污泥有机肥 (NPKWN) 使玉米籽粒Cu、Zn含量显著增加,化肥配施污泥有机肥 (NPKWN)、施鸡粪有机肥 (NPKJF) 造成玉米秸秆中的Cu、Zn和As的积累,但是长期有机废弃物肥的处理降低了玉米秸秆中Cr、Ni的含量,其中以不施肥处理秸秆中Cr的含量最高,说明玉米籽粒与秸秆对重金属的累积存在较大的差异,这种差异可能与作物的部位有关[42],作物不同部位内部结构不一致,其生理生化机制对不同重金属的吸收不同,重金属的积累量不尽相同。本试验还得出,玉米秸秆对重金属的富集能力大于籽粒,这与纪玉琨等[43]的研究结果一致,主要农作物不同部位富集重金属的能力是根 > 叶 > 茎 > 籽实。同一作物不同部位对重金属的富集能力全然不同,这与作物不同部位对重金属的吸收特性以及对重金属在体内分布机制存在差异有关[44]

        试验中,土壤重金属含量影响作物体内的重金属含量,虽然个别重金属也呈相关性,但规律不明显,这与研究结果一致,本研究对土壤重金属与玉米籽粒、秸秆中的重金属进行相关性分析表明,不同施肥处理土壤中重金属与玉米体内的重金属有一定的相关性,由此可见,作物体内积累的重金属,主要是从土壤吸收而来[45],因此,尽管施肥不会造成土壤以及作物重金属的污染风险,但是肥料进入土壤,土壤富集的重金属与作物体内的部分重金属有相关性,在施肥过程中应关注土壤重金属的积累。

      • 连续施用供试有机堆肥10年后,土壤重金属含量均未超标,土壤重金属单项污染指数在0.0200~0.461之间,综合污染指数为0.23~0.36,无污染风险;

        玉米不同部位对重金属的富集能力不同,秸秆对重金属的富集能力大于籽粒;土壤中重金属含量与玉米体内的重金属浓度有一定的相关性,玉米籽粒中Pb、Cu、Zn含量与土壤相应重金属存在正相关性,秸秆中Cd、Hg、Cr、Ni含量与土壤相应重金属呈正相关或显著负正相关。

    参考文献 (45)
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