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自20世纪50年代以来，施肥成为农业增产的主要措施，氮肥更是扮演最重要的角色[1]。由于施入田间的氮肥不能全部被植物吸收，未被植物吸收的氮素中，很大一部分经过硝化与反硝化作用转化为氮氧化物和氨，通过挥发、淋溶等途径损失掉[2]。作为氮素损失的重要途径之一，氨挥发不仅降低了氮肥的利用效率，也成为大气污染不可忽视的一部分[3-4]。相关研究表明，氨是大气污染源重要的前体物之一，是形成二次气溶胶的重要成分，由化肥施用引起的氨挥发被认为是大气氨的主要来源之一[3, 5]，所以消减农业源氨排放量成为当前大气污染综合防治的重要工作之一。降低农田氮损失的方法很多，减量施氮可能是提升农田氮肥利用效率，降低氮素损失的最有效途径之一[1-2, 4]。通过减量施氮不仅可以减少氮素在土壤中的残留，而且通有效降低氮素的气态损失[3]。国家在《农业部关于打好农业面源污染防治攻坚战的实施》中明确提出“一控两减三基本”目标[6]，其中化肥减量成为双减环节中重要的任务之一。农田减量施氮成为当前农业发展的必然趋势，已经在中国主要农业聚集区逐步推广[1]。减量施氮从某种程度上提升了大区域农田的氮肥利用率，但肥料施用量的多样性增加了农田系统氨排放的空间差异性，也增加了准确估算大区域农业源氨排放量的难度[7]。所以开展减量施氮条件下农田氨排放特征及排放系数研究有着积极的意义。我国农田氨排放特征研究最早在1979年，蒋能慧等[8]和黄德明等[9]就开展了磷酸甘油法农田氨吸附效果试验。之后进行了大量不同肥料种类、管理方式、作物类型、尿素施肥期、添加脲酶抑制剂等氨挥发排放特征[10-14]及影响因素研究。但就典型土壤类型、主要作物体系以及特定环境条件下的农田系统氨挥发特征和排放系数的研究还是相对较少[11, 15-17]，而由土壤类型衍生出来的土壤性质方面 (土壤质地、理化性质、矿物构成、pH等) 的差异被认为是导致农田土壤氨排放量不确定性的重要因素之一[18-20]。
潮土是华北平原最主要的土壤类型之一，是河流沉积物受地下水运动和耕作活动影响而形成的土壤。大多数潮土具有石灰性，属于盐基饱和土壤，存在着高氨排放的可能[21]。潮土上不同耕作措施、肥料类型条件下的氨排放特征已有研究[22-24]，但很少聚焦梯度减量施氮条件下的氨排放特征和排放系数的研究。基于此，我们针对分梯度减量施氮条件下的氨排放通量及排放系数进行了研究，以估算减量施氮条件下的氨排放系数，为未来潮土农田氮肥利用效率的提升和高精度氨排放清单的估算和绘制提供依据。
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试验区位于河南省原阳县祝楼乡的农业农村部原阳农业环境与耕地保育科学观测实验站 (113°42′57″N，35°5′56″E)，该地区属于暖温带大陆性季风气候，年平均气温为14.4℃，多年平均降水量为549.9 mm，降雨主要集中在6、7、8月份，约占全年降雨的60%，无霜期210～220天，全年日照时数2300～2600 h。小麦-玉米为该地区的主要种植模式。供试土壤为华北平原潴育化和耕作熟化过程中形成的典型砂壤质潮土。耕层 (0—20 cm) 土壤的主要理化性质如下：土壤pH约为8.2，有机质10.9 g/kg、总氮0.63 g/kg、总磷0.75 g/kg、有效钾144 mg/kg、有效磷23.6 mg/kg、铵态氮0.89 mg/kg、硝态氮35 mg/kg。氨挥发期间的气温和降雨量由固定安装的气象监测装置记录 (图1)。
图 1 2017—2018年河南原阳地区玉米-小麦季日平均气温及降雨量分布图
Figure 1. Daily average temperature and rainfall during corn-wheat season in Yuanyang City of Henan in 2017－2018
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定位试验开始于2015年，试验共设置5个处理，分别为空白不施氮磷钾肥 (CK)、常规施氮 (N)、优化施氮 (OPT)、低量施氮 (LOPT) 和优化加有机肥 (mOPT)。每个处理3个重复，共15个小区。小区随机区组排列，每个小区面积为40 m2 (5 m × 8 m)。小麦季常规、OPT和LOPT处理施氮量分别为315、225和135 kg/hm2，玉米季分别为330、240和150 kg/hm2；mOPT处理小麦季基施3000 kg/hm2熟化猪粪并配施化肥，有机肥与化肥总氮磷钾投入量与OPT处理相同；玉米季不施有机肥，氮磷钾施肥总投入量与OPT相同。供试化肥为尿素 (47%N)、过磷酸钙 (12% P2O5) 和氯化钾 (60% K2O)，所有磷钾肥一次性基施。有机肥为熟化猪粪，机质含量约15%，氮含量约0.5%，磷含量约0.55%，钾含量约0.4%。有机肥每年施一次，小麦播种前撒施农田，后同化肥一起翻耕。小麦季和玉米季氮肥均采用一次基施和一次追施，各处理具体施肥量和方法见表1。试验小区各处理均由高20 cm和宽30 cm的土埂隔开，用于防止灌溉过程中的串肥串水问题。小麦品种为周麦32，小麦播种前将前茬作物秸秆粉碎后平铺于地表，后将相应肥料撒施入农田土壤中，用旋耕机 (耕深16 cm) 进行旋耕；小麦播期为10月10日左右，播种量为187.5 kg/hm2，收获期为5月31日左右。玉米品种为郑单958，采用包衣处理种子，玉米播种前将前茬小麦秸秆覆盖还田后，采用麦茬间种肥同播 (不同行) 的方式，播种深度为5 cm，施肥深度大致为10 cm；玉米播种期为6月10日左右，宽窄行 (40/80 cm) 播种，密度60000～67500株/hm2，收获期为9月30日左右。小麦追肥期在小麦返青期，每年3月1日左右，撒施后灌溉。玉米追肥期在玉米大喇叭口期，每年7月28日左右，撒施后灌溉。
表 1 潮土小麦玉米轮作体系不同处理施肥量 (kg/hm2)
Table 1. Fertilization amount in different treatments of wheat and corn rotation system in fluvo-aquic clay soil
作物
Crop处理
Treatment氮肥 N fertilizer 有机肥
Manure磷肥
P2O5钾肥
K2O总量 Total 基肥 Basal 追肥 Topdressing 小麦 Wheat CK 0 0 0 N 315 126 189 90 90 OPT 225 90 135 90 90 LOPT 135 54 81 90 90 mOPT 210 73.5 122 3000 74.5 78 玉米 Maize CK 0 0 0 N 330 132 198 67.5 67.5 OPT 240 96 144 67.5 67.5 LOPT 150 60 90 67.5 67.5 mOPT 240 96 144 67.5 67.5 注（Note）：CK 为不施肥、N 常规施氮、OPT 为优化施氮、LOPT 为低量施氮，mOPT 为优化施氮加有机肥。CK—No fertilization, N—Conventional nitrogen fertilization, OPT—Optimal nitrogen fertilization, LOPT—Low nitrogen fertilization, mOPT—Chemical plus combing with manure. 有机肥为熟化猪粪，其中氮、磷和钾含量分别为 0.5%、0.55% 和 0.4%，换算后分别为 15 kgN/hm2、16.5 kg P2O5/hm2 和 12 kg K2O/hm2The organic fertilizer is pig manure compost, containing 0.5% N, 0.55% P2O5and 0.4% K2O, equal to 15 kg N/hm2, 16.5 kg P2O5/hm2and 12 kg K2O/hm2. -
氨排放试验开始于2017年6月1日，结束于2018年5月31日。按照定位实验要求布置小区，安装土壤墒情仪和氨收集装置，并于2017年6月7日开始玉米季氨挥发试验。试验采用密闭海绵法，海绵采用厚度更大的单层海绵，海绵顶端用密封盖密封整个采样装置。吸收液采用PG-mix (磷酸-丙三醇混合溶液) 混合液，即取85%磷酸溶液400 mL和60 mL丙三醇，并转移至1000 mL容量瓶中，用去离子水定容至1000 mL。试验开始前，准备干净海绵并吸附60 mLPG-mix溶液。试验开始时，将已添加吸附液的海绵放入装置中，用胶条密封，并记录好时间。在施肥后第2天 (24 h) 移出海绵，间隔1天后放入新的PG-mix海绵，持续采样12～15次直到海绵中的氨浓度不发生变化。海绵样品密封冷藏保存，随后用去离子水冲洗挤压，去离子水每次使用150 mm，随后将挤压液转移至1000毫升容量瓶，重复4次，确保海绵中的铵根离子完全进入容量瓶中，后补充去离子水，最终定容至1000 mL。把定容后的溶液摇匀后转移到50 mL样品瓶中，编号放入冰箱冷藏保存。最后用连续流动分析仪 (Seal AA3 Auto Analyzer 3) 测定浸取液中的铵态氮浓度。
图 2 海绵法采样装置及田间布置图
Figure 2. Sponge sampling device and field layout
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土壤样品的采集：肥料施用后，采用五点取样法用土钻采集0—20 cm表层土壤样品组成混合土样，带回实验室后将土样分出一部分作为鲜样，另一部分晾干作为干土样。鲜土样过1 mm的筛后分别测定含水量和土壤氨态氮与硝态氮浓度；干土样磨细、过筛后，用于测定土壤pH等指标。土壤pH测定采用1∶2.5土水比制备土壤悬液；土壤中的氨态氮和硝态氮用0.05 mol/L氯化钾浸提，后用连续流动分析仪 (Seal AA3 Auto Analyzer 3) 测定。具体样品分析方法见鲍士旦编著的《土壤农化分析法》[25]。
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植物样品的采集：每季作物成熟后采集植株样品，区分籽粒和秸秆。小麦收获后选取小区长势均匀的小麦，采集6 m2的样品，风干后将秸秆和籽粒分开，分别称重，获取产量和地上生物量；玉米收获前选取两行4 m玉米样行，采集并分离秸秆和籽粒，后风干并分别称重，获取产量和地上生物量。同时每个小区采集5株秸秆，装入网袋并做好标记，用做烤种。最后，研磨小麦、玉米籽粒及秸秆样品，用于测定氮磷钾含量。
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土壤监测通过自动土壤监测站，对温度和土壤水分含量进行实时监测。
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土壤氨挥发计算公式：
$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_3} - {{\rm{N}}_{{\text{挥发量}}}}[{\rm{kg}}/({\rm{d}} \cdot {\rm{h}}{{\rm{m}}^2})] = {\rm{C}} \times {\rm{V}} \times 10000/\left( {{\rm{T}} \times {\rm{A}} \times {{10}^6}} \right) $ 式中：C为流动分析仪测定NH3-N的浓度 (mg/L)；V为浸提体积 (L)；T为累计时间 (d)；A为圆形管横截面积 (m2)。
氨累积挥发通量计算公式：
$ {\rm{N}}{{\rm{H}}_3} - {{\rm{N}}_{{\text{累积}}}}\left( {{\rm{kg}}/{\rm{h}}{{\rm{m}}^2}} \right) = \sum\limits_{k = 1}^n {N{H_3}{\rm{ - }}{N_{{\text{挥发量}}}}} $ 其中，NH3-N累积为试验期间每日氨挥发通量之和，两次氨挥发中间未测日期用前后两天平均值替代；k为试验过程中的某一天，n为试验累积的天数。
$ \begin{split} & {\text{氮肥利用率}}(\%)=({\text{施肥区氮吸收}}-{\text{不施肥区氮吸收}})/\\ & {\text{氮肥施用量}} \times 100 \end{split} $ $ \begin{split} & {\text{氨排放系数}}(\%)=({\text{施肥区的氨挥发量}}-{\text{对照区的氨}}\\ & {\text{挥发量}})/{\text{总施氮量}} \times 100 \end{split} $ 所有图片绘制来自于Origin8.0软件，数据计算和统计分析采用Spss19和Microsoft excel 2017。
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从2017年5月15日至2018年6月30日对潮土典型农田土壤耕层 (0—20 cm) 的体积含水率、电导率和温度进行测定，结果发现潮土耕层土壤的体积含水量介于0.122～0.349 m3/m3，平均值为0.204 m3/m3。同时发现耕层土壤的电导率与土壤体积含水量的波动性几乎一致，数值介于0.12～0.67 ds/m 之间，年平均值为0.29 ds/m。地表温度的起伏和气温起伏一致，最高温度出现在夏季6—9月份，年平均地表温度为16.7℃，代表了河南豫北潮土农田地表温度的年平均值。从图3可以看出，玉米季施肥期主要集中在6—8月份，此时潮土区农田土壤地温较高，同时土壤的体积含水率和电导率波动性较强。小麦季基肥期土壤温度呈下降趋势，同时耕层土壤含水率和电导率基本处于稳定状态，而小麦追肥期土壤体积含水率、电导率和地表温度都有不同程度升高。
图 3 潮土小麦、玉米季氨排放监测期耕层土壤体积含水量、电导率和温度
Figure 3. Variation of moisture content, electrical conductivity and temperature of 0–20 cm soil on the monitoring date in wheat and maize season
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潮土玉米季所有处理氨挥发峰值均出现在施肥后的第1天，随后下降。玉米季基肥期和追肥期氨排放特征不同，玉米基肥期高氨排放时期持续3天，随后显著下降，到第10天后峰值与对照处理无显著差异；而玉米追肥期高氨排放时期持续约6天，随后逐渐趋于平稳。除此之外，在7月27日到7月29日，追肥期出现氨挥发量小幅增加现象，可能与降雨之后铵离子增多有关。小麦基肥期所有处理氨排放峰值出现在施肥后的第1天，随后呈明显下降趋势，施肥后的第12天所有处理氨挥发量与CK处理无显著差别；而小麦追肥期的氨挥发曲线不同于基肥期，其氨排放峰值出现在施肥后的第2～4天，随后氨排放显著降低，到第15天之后峰值与对照无显著差异 (图4)。N处理的氨排放峰值最高，玉米季和小麦季排放峰值分别为N 3.60和1.97 kg/(hm2∙d)；其次为OPT和mOPT处理，其玉米季的排放峰值分别为N 2.0和2.2 kg/(hm2∙d)，小麦季峰值分别为N 1.2和1.4 kg/(hm2∙d)；LOPT和CK处理氨排放峰值最低，其玉米季排放峰值分别为N 1.7和0.4 kg/(hm2∙d)，而小麦季的排放峰值仅分别为N 0.54和0.19 kg/(hm2∙d)。对照小麦玉米两季氨排放，发现玉米季氨排放峰值整体高于小麦季，而小麦季氨持续排放时间长于玉米季 (图4)。
图 4 不同施肥处理下玉米、小麦季施肥后氨挥发速率变化
Figure 4. Dynamics of ammonia volatilization rate after fertilization in maize and wheat season under different fertilizer treatments
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潮土小麦玉米季氨累积排放量与氨挥发量趋势相同，所有处理氨累积量主要集中在施肥后的前6天，后期累积量较低并基本处于稳定状态。潮土玉米追肥期氨累积排放量整体高于基肥期，而小麦季恰好相反，基肥期排放量整体要高于追肥期。除CK处理外，其他处理玉米季的氨挥发量要显著高于小麦季 (图5)。对于玉米季，N处理的氨累积排放量最高，基肥期和追肥期的数值分别为N 8.2 和15.6 kg/hm2，显著高于其他处理 (P < 0.05，表2)；其次为OPT和mOPT处理，基肥和追肥期氨挥发量分别为N 7.23与10.3 kg/hm2和7.2与10.3 kg/hm2；再次为LOPT处理，其基肥和追肥期累积排放量分别为N 6.4和9.7 kg/hm2；CK处理氨挥发量最低，两次氨挥发量均低于N 1.5 kg/hm2。同样，小麦季N处理的氨挥发量显著高于其他处理 (P < 0.05，图5，表2)，基肥和追肥期氨累积排放量分别为N 6.9和4.0 kg/hm2；其次为mOPT和OPT处理，其基肥氨累积排放量分别为N 7.23与7.22 kg/hm2，而追肥期分别为N 10.2和10.3 kg/hm2。LOPT处理和CK处理氨累积排放量最低，具体数值见表2。
表 2 小麦玉米季不同施肥处理作物产量、氮肥利用率，氨净排放量及排放系数
Table 2. Crop yield，nitrogen fertilizer utilization rate，net ammonia emissions and emission factors in wheat and maize season of different fertilization treatment
作物
Crop处理
Treatment施氮量
N amount
(kg/hm2)籽粒产量
Grain yield
(t/hm2)氮肥利用率
Nitrogen use efficiency
(%)氨挥发量
Ammonia emissions
(kg/hm2)氨排放系数
Ammonia emission factor
(%)玉米 Maize CK 0 3.2 d / / / N 330 9.8 b 32.9 20.4 a 6.2 b OPT 240 10.8 a 48.7 14.3 b 5.9 c LOPT 150 8.6 c 52.4 12.8 c 8.5 a mOPT 240 10.5 a 50.9 14.2 b 5.9 c 小麦 Wheat CK 0 2.0 d / / / N 315 8.3 b 35.2 12.0 a 3.8 b OPT 225 8.9 a 42.1 8.0 b 3.6 b LOPT 135 7.0 c 48.3 6.8 c 5.0 a mOPT 225* 9.1 a 45.6 7.5 b 3.3 c 注（Note）：CK—不施肥, N—常规施氮, OPT—优化施氮, LOPT—低量施氮, mOPT—优化施氮加有机肥。不同小写字母代表处理间差异显著 (P < 0.05). CK—No fertilization, N—Conventional nitrogen fertilization, OPT—Optimal nitrogen fertilization, LOPT—Low nitrogen fertilization, mOPT—Chemical plus combing with manure. Different small letters mean significant difference among treatments at 0.05 levels. 
图 5 不同施肥处理下小麦、玉米季施肥后氨累积挥发量 (
Figure 5. Cumulative ammonia volatilization since fertilization in maize and wheat season under different fertilizer treatments
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影响氨挥发的因素较多，试验结果显示土壤温度和土壤氨态氮浓度可能是影响潮土农田氨排放的最重要影响因素。从图6中可以看出，几乎所有处理都显示出温度与氨排放的线性相关性，尤其OPT处理的氨挥发量与温度的R2甚至可以达到0.83，显示出极显著的线性相关性 (P < 0.01)，说明温度是影响潮土小麦玉米轮作体系氨挥发的重要因素。对比不同施肥处理土壤VWC、EC与氨排放的相关性，结果发现除了CK处理显示出极显著的线性相关，并且R2分别达到0.81和0.90外，其余处理的R2分别介于–0.29～0.35和0.01～–0.23，未显示出明显的线性相关 (P > 0.05)。对比土壤NH4+-N浓度与氨挥发的相关关系后发现，除了CK处理无明显相关性外，其余处理的R2介于0.83～0.97，显示出极强的线性相关 (P < 0.01)，说明施肥后土壤铵根离子浓度增加成为潮土氨挥发量的重要影响因素。
图 6 不同施肥处理氨挥发量与土壤温度、含水量、电导率和NH4+-N含量的相关性 (：)
Figure 6. Linear correlation of ammonia emission with average temperature，volumetric water content，electrical conductivity and NH4+-N content of soil under different fertilizer treatments
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对比不同施肥处理小麦玉米轮作体系作物产量，结果发现OPT处理和mOPT处理玉米季产量分别为10.8和10.5 t/hm2，小麦季产量分别为8.9和9.1 t/hm2，显著高于其他处理 (P < 0.05)；其次为N和LOPT处理，玉米季产量分别为9.8和8.6 t/hm2，小麦季产量分别为8.3和7.0 t/hm2；CK处理最低。由此可见，潮土农田小麦玉米轮作氮肥施用过多或者过少都不利于产量的提升。除此之外，研究发现LOPT处理两季氮肥利用效率最高 (48.3%～52.7%)；其次为mOPT处理，小麦玉米季氮肥利用率分别为45.6%和50.9%；再次为OPT处理，其两季氮肥利用率分别为42.1%和48.7%，显著高于N处理 (35.2%和33%)。说明在保障氮肥施用量的前提下，减量施氮可以提升氮肥利用率，而同时添加有机肥不仅保障产量还可以进一步提升氮肥利用率。基于施氮量和氨挥发量的结果 (减去CK处理的氨挥发)，研究发现LOPT处理的氨挥发量显著低于其他处理 (P < 0.05)，其玉米和小麦季氨挥发量分别为N 12.8与6.8 t/hm2，其次为mOPT和OPT处理，其玉米和小麦季氨挥发量分别为N 14.2与7.5 t/hm2和14.3与 8.0 t/hm2，N处理的氨挥发量最高，两季排放量分别达N 20.4和12.0 t/hm2。值得注意的是，LOPT处理的排放系数较高，玉米小麦季分别达到8.5%和5.0%，显著高于其他处理 (P < 0.05)；而N、OPT和mOPT处理的氨排放系数未表现出明显的差异 (表2)。
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潮土主要分布在黄河中下游及长江中下游冲击平原，类型众多。本研究的潮土属于黄淮海平原潮土中的砂壤质潮土，其土壤粒径结构介于砂质潮土和壤质潮土之间，土壤透气性较好，氮素在土壤中容易迁移[21]。一些研究表明土壤质地是导致农田氨挥发程度不可忽视的重要因素，这主要由于氮肥施入后土壤质地改变了氮素在土壤中的迁移速率及分布情况[11]。同时潮土土壤pH一般在8以上，而土壤pH是影响农田氨挥发最重要的因素[26]，所以从土壤pH角度来看，潮土具备较高氨挥发的潜力 (表3)。本研究的潮土小麦季氨挥发量为N 12.0 kg/hm2，占当季施氮肥量的3.8%。这与董文旭等[22]在河北小麦季氨挥发量的研究结果相对一致，但高于肖娇等[27]在河北栾城的氨挥发量研究结果 (1.2%～1.4%)，这可能与不同潮土质地和施氮量有关。然而张水清等[28]在原阳试验地点的农田氨挥发试验中发现，潮土农田小麦季氨挥发量约为4.6%，要高于本研究的结果，其原因可能归结于他们超低的施氮量以及生物炭添加的诱发效应。同样作为碱性土壤，吕宏菲等[29]在关中塿土 (pH 8.2) 氨挥发研究中发现，施氮量238 kg/hm2条件下小麦季氨挥发量大约在3.5%，与本研究结果一致，说明土壤质地和pH类似条件下，相同气候带的氨挥发量可能不会存在较大差异。此外，本研究结果显示玉米季氨挥发量远高于小麦季，玉米季氨挥发量达到N 20.4 kg/hm2，排放系数达到了6.2%，低于武岩等[30]和张玉铭等[24]的研究结果 (8%～12%)，其原因主要与他们施氮量高 (400和490 kg/hm2) 有关。而谢迎新等[31]研究表明，在施氮量200 kg/hm2条件下玉米季氨挥发量达到了20 kg/hm2，氨排放系数达到了10%，要高于本研究的6.2%，主要原因在于他们估算氨排放的过程中未除去本底氨挥发量，同时也与他们研究土壤的pH高于我们有关。由此说明受多种环境系数、测定方式和土壤理化性质的影响，即便同一类土壤其农田氨挥发量也可能在一定范围内波动。但整体而言，砂壤质潮土小麦季的氨挥发量在3.1%～4.5%，玉米季的氨挥发量在5.9%～8.5%。除此之外，本研究结果显示，潮土玉米季追肥期氨挥发量要高于基肥期，主要原因与肥料的施入方式有关，玉米基肥期肥料深施，而追肥期肥料撒施，尽管两次施肥都伴随着一定量的灌溉，但撒施条件的氮素更易在表层土壤累积，易于氨的产生[31-33]。相反的结论出现在小麦季，小麦季基肥期的氨挥发量高于追肥期，其主要原因与温度和施氮量有关，小麦基肥期的温度通常在15℃左右，而追肥期的平均温度只有6℃左右，低温条件下通常不利于农田氨挥发的产生[34-35]。除此之外，本研究还发现玉米季平均地表温度 (25℃～30℃) 显著高于小麦季 (5℃～15℃)，而高温条件下更有利于农田氨挥发[16, 18, 32]，这也导致玉米季的氨挥发量要比小麦季高40%～50%。李欠欠等[36]在河北曲周潮土农田氨挥发因素分析中得出相似结论。除此之外，脲酶活性和尿素水解过程中pH的变化与氨挥发也存在一定关系，然而由于试验周期的限制本研究未针对此方面做专门研究，未来更多影响因素的综合分析为下一步研究重点。总而言之，根据当前研究结果，玉米季是潮土氨挥发的高排时期，而温度、施氮量及施用方式是导致潮土农田氨挥发量不同的主要因素。
表 3 不同地区典型潮土或类似土壤小麦玉米轮作氨挥发量及所占比例
Table 3. Ammonia emission and proportion of wheat and corn rotation in typical fluvo-aquic clay soil or similar soil in different regions
作物
Crop地点
Site土壤类型
Soil type土壤 pH
Soil pH采样方式
Sampling methods肥料种类
Fertilizertype施肥方式
Application methods施氮量
N rate
(N kg/hm2)氨挥发量
Ammonia
emission
(kg/hm2)占施氮比例
Percentageof
nitrogen application
(%)文献
Literature小麦 Wheat 玉田县
Yutian County粉砂粘质潮土
Silt clay fluvo-aquic soil8.02 间歇密闭抽气法
Ventilation method尿素 Urea 表施后深耕
Deep ploughing225 3.4 1.2 [27] 小麦 Wheat 玉田县
Yutian County粘质潮土
Clayey fluvo-aquic soil8.12 间歇密闭抽气法
Ventilation method50%堆肥 + 50%尿素
50% compost + 50% urea表施后深耕
Deep ploughing225 3.8 1.4 [18] 玉米 Maize 河套灌区
Hetao Irrigation District盐化潮土
Salinized fluvo-aquic soil8.2 通气法
Ventilation method磷酸二胺 + 尿素
Diamine phosphate +
urea施肥后翻耕灌溉
Deep ploughing +
irrigation490 42.5 8.7 [30] 小麦 Maize 栾城县
Luancheng County粉砂粘质潮土
Silt clay fluvo-aquic soil7.8 吸收法
Sponge method尿素 Urea 施肥后翻耕灌溉
Deep ploughing +
irrigation300 8.0 2.6 [22] 玉米 Maize 栾城县
Luancheng County粉砂粘质潮土
Silt clay fluvo-aquic soil7.8 海绵吸收法
Sponge method磷酸二胺 + 尿素
DMP + urea施肥后翻耕灌溉
Deep ploughing +
irrigation400 60.0 15.0 [24] 小麦 Wheat 原阳县
Yuanyang County砂壤质潮土
Sandy loamfluvo-aquic soil8.1 海绵吸收法
Sponge method尿素 Urea 施肥后深耕
Deep ploughing82.5 4.0 4.9 [28] 玉米 Maize 封丘县
FengqiuCountry砂壤质潮土
Sandy loamyfluvo-aquic soil8.4 海绵吸收法
Sponge method尿素 Urea 施肥后深耕
Deep ploughing200 16.0～23.8 8.0～12.0 [31] 小麦/玉米
Wheat/Maize关中平原
Guanzhong Plain土
Lou soil8.2 通气法
Ventilation method尿素 Urea 撒施灌溉
Spread + irrigation238 14.0～19.2 3.5～4.7 [29] -
不同方法测定的氨排放结果往往存在一定差异[32-33]。张薇等[37]利用meta方法分析了两种测定方法对北方夏玉米农田氨挥发的影响，结果发现海绵法整体测定结果较通气法所测结果偏低，其中通气法的氨挥发量测定结果在高量施肥阶段比海绵法测定结果高30%，而低量施肥条件下两种方法的测定结果差别不明显或偏少。这主要由于通气法属于主动抽气，通常导致气体流速加快，从而加速氨气吸附，最终可能高估氨挥发，同时其不连续测定往往导致氨挥发测定结果的不确定性较大。而密闭海绵法可以进行长时间监测，不易受外界环境条件的影响，但缺点在于空间密闭，阻隔外界气流进入，往往限制内部气体的流通性，从而影响了海绵的吸附速率，所得结果往往较实际的氨挥发量略微偏低。所以由于方法本身的限制，不同方法所测氨挥发的精度或多或少都会受到一些影响。本研究选取海绵法，是基于海绵法较好的连续性，可能更适合于潮土农田氨挥发的收集。本试验设置了不同的施氮梯度，根据张薇的meta分析结果，施氮量高于209 kg/hm2时，海绵法测定的氨挥发量比通气法低，意味着本试验N处理所测的氨挥发量有可能比实际氨挥发量偏低；而对于OPT和mOPT处理，其施氮量介于210～240 kg/hm2之间，两种方法所测定的氨挥发量无明显区别，说明海绵法测定结果可以代表这两个处理氨挥发量的真实值；对于LOPT处理，其施氮量只有135～150 kg/hm2，根据张薇等[37]研究结果，施氮量低于209 kg/hm2时，海绵法测定的结果高于通气法，有可能导致该处理存在氨挥发高估的风险。
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农田氨挥发已有大量研究，然而不同措施下的氨排放系数研究相对较少。近几年研究，发现大气污染物中的铵根离子主要来自于农牧业氨排放，所以农牧业氨减排和排放清单研究已经提上日程[38]。但农业源氨排放系数的估算较为粗放，单纯依靠排放系数来估算区域性氨排放导致排放清单存在很大不确定性[7, 39]。本研究聚焦的潮土小麦玉米轮作体系基本上代表了黄淮海农田区域潮土农田的典型特征，施氮量越多，其氨挥发量也越多。然而有研究表明随着施氮量的增加，农田土壤的氨挥发量可能从线性增长跨越到指数增长趋势[7, 39]。本研究也发现了同样的现象，小麦和玉米在施氮量为315和330 kg/hm2就已经出现了极显著的指数增加趋势 (P < 0.01，图7)，说明潮土农田传统施肥条件下农田存在过量氨排放问题。除此之外，本研究还发现氨排放系数并没有随着氮肥施用量的减少而减少，例如玉米季常规施肥方式下 (330 kg/hm2) 的氨排放系数为6.2%，240 kg/hm21施氮量下田间的氨排放系数为5.9%，而150 kg/hm2施氮量条件下的氨排放系数甚至为8.5%。小麦季的情况与玉米季情况类似，都出现了低量施氮，氨排放系数升高的局面。同时，本研究通过对不同施肥处理追肥期耕层土壤铵态氮浓度变化特征研究发现，低量施氮土壤铵态氮含量与总施氮量的比值甚至高于优化和传统施肥，由此可见低量施肥处理铵态氮利用效率并不高，有可能导致氨挥发的相对量增多。造成这种问题的根源可能在于过量施氮导致氮无法短期被作物吸收，使得一部分氮以气态方式挥发；而过低施氮不利于作物前期根系发育，导致追肥期的氮无法被作物充分吸收，引起氨相对排放量的提升。此外，本研究还发现适当的添加有机肥可以降低或至少不增加农田土壤氨挥发量，其原因可能在于一部分氮被低碳氮比的有机肥固持，最终被土壤微生物利用有关[15]。因此，减量施氮结合适当的施有机肥，既可以增加作物产量，又可减少农田氨挥发量。除此之外，本研究获得的氨排放系数和Wang等[40]在中原地区碱性农田究中获得的氨排放系数相比，数值整体偏低，例如他们采用的氨排系数在碱性土壤10℃～30℃下介于13%～17.7%，远高于本研究玉米季估测的5.9%～8.5%和小麦季估测的3.3%～5.0%。主要原因可能有3个方面：第一，密闭海绵法作为农田氨挥发的一种方法，由于空间密闭，空气不能自然流动，致氨挥测定结果存在偏低的问题；其二，本研究的结果是在减去CK处理氨挥发的基础上估算的单纯来自化肥的氨挥发，这会导致整体氨挥发量的降低；其三，小麦玉米季基肥期旋耕覆盖和种肥同播以及追肥期施肥后灌溉都会降低氨挥发的产生，这会明显降低氨排放系数。然而考虑到农田氨排放系数容易受各种因素和氨排放方法的干扰，未来的研究应聚焦在不同氨排放方法和更长时间尺度的氨挥发通量研究。另外，气候变化也从某种程度上增加了农田氨排放的不确定性[41]。所以，未来基于气象因素、土壤类型、作物类型、肥料类型和农田管理方式等诸多因素相互组合的农田氨排放模型研究显得尤为重要。
图 7 潮土农田不同施氮量与氨挥发的响应关系
Figure 7. Correlation between ammonia volatilization and different N application rates in fluvo-aquic clay soil
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利用密闭海绵法测得砂壤质潮土玉米小麦轮作体系玉米季氨挥发量介于N 12.8～20.4 kg/hm2，小麦季氨挥发介于6.8～12.0 kg/hm2。玉米季是潮土小麦玉米轮作系统氨排放的高排时期。同时玉米追肥期的氨挥发量高于基肥期，小麦基肥期的氨排放高于追肥期。砂壤质潮土玉米季氨排放系数大约介于5.9%～8.5%，小麦季氨排放系数大约介于3.3%～5.0%。不同施氮量条件下小麦和玉米季氨挥发量均呈极显著指数增加趋势 (P < 0.01)，说明砂壤质潮土农田当前传统施肥方式存在着氨过量排放问题。过量和少量施氮可能都不利于氨排放系数的降低，优化施肥结合适量施有机肥，不仅可以保障潮土农田小麦玉米产量，还可以降低氨排放系数，从而实现该轮作体系更好的经济与环境效益。
减量施氮条件下沙壤质潮土小麦玉米轮作体系氨挥发特征及排放系数
Ammonia volatilization characteristics and emission coefficients of wheat and maize rotation in sandy fluvo-aquic soil under reduced N fertilization
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摘要:
【目的】 氮肥施用量影响着作物体系的氨排放量和氮肥效率。研究减量施氮后土壤的氨排放特征及排放系数，为更加科学地评估化肥减施对环境的影响提供依据。 【方法】 选取华北砂壤质潮土农田，进行小麦玉米轮作周年土壤氨挥发监测研究。试验包含不施氮磷钾化肥 (CK)、常规施氮肥 (N)、优化施肥 (OPT)、减量优化 (LOPT) 和优化加有机肥 (mOPT) 5个施肥处理。小麦季常规、优化和减量优化处理施氮量分别为315、225和135 kg/hm2，玉米季分别为330、240和150 kg/hm2。试验采用密闭海绵法，在小麦玉米基肥和追肥后，定期取样测定不同处理的氨挥发量，并计算氨排放系数。 【结果】 不同施氮量下，供试农田玉米季土壤氨挥发总量在12.8～20.4 kg/hm2，占总施氮量的5.9%～8.5%；小麦季氨挥发总量在6.8～12.0 kg/hm2，占总施氮量的3.3%～5.0%，玉米季氨排放总量比小麦季高40%～50% (P<0.05)。4个施氮处理相比，N和LOPT处理的氨排放系数较高，小麦季分别为3.8%和5.0%，玉米季分别为6.2%和8.5%，而OPT和mOPT处理的氨排放系数相对较低，小麦季分别为3.6%和3.3%，玉米季均为5.9%。除此之外，OPT和mOPT处理小麦和玉米产量显著高于N和LOPT处理(P<0.05)，说明过量或过少施氮不利于沙壤质潮土作物产量的产生，适当添加有机肥不仅增产还可以降低氨排放量。对不同施氮量进行拟合，发现潮土小麦和玉米季常规施氮量处理的氨挥发量在施肥后均呈极显著指数增加趋势 (P<0.01)。 【结论】 砂壤质潮土玉米小麦轮作体系中，玉米追肥期的氨挥发量高于基肥期，小麦基肥期的氨挥发量高于追肥期，玉米季的总氨排放量高于小麦季。优化氮肥施用量，不论是否配合有机肥，均可显著降低小麦季和玉米季的氨排放量和氨排放系数，提高两季作物的产量，而过量减施氮肥虽然减少了氨排放量，但大大增加了氮肥的氨排放系数。 Abstract:【Objective】 Nitrogen fertilizer application amount decides the total ammonia emission directly. We studied the characteristics of ammonia emission under reduced nitrogen fertilizer input for the precise evaluation of theecosystem effect of the fertilizer reduction. 【Methods】 Sandy loamfluvo-aquic soils are typicalfarmlands in North China, a localized fertilization experiment was conducted in such type of soil, with crop system of winter wheat-summer maize rotation. Five N fertilizer application rate treatments were setup in the experiment, namely no fertilizer control (CK), conventional (N), optimized (OPT), reduced optimized rate (LOPT) and combing chemical N with manure in optimized total N rate (mOPT). The details of N input rate in treatment of N, OPT and OPT, LOPT were 315, 225 and 135 kg/hm2for wheat and 330, 240 and 150 kg/hm2 formaize. The closed sponge method was used to monitor the ammonia emission amountduring the growing season. The ammonia emission coefficient was calculated, The yield and N uptake of wheat and maize were analyzed. 【Results】 The ammonia emission of during maize seasonwas between 12.8～20.4 kg/hm2, and during wheat season was 6.8～12.0 kg/hm2, accounting for 5.9%～8.5% and 3.3%～5.0%of the total Ninput in the two seasons. The overall ammonia emission in the maize season was significantly higher than that in the wheat season by 40%～50%.Among the four N rate treatments, the ammonia emission coefficients of N and LOPT treatments were higher, that in wheat season were 3.8% and 5.0%, respectively, and in maize season were 6.2% and 8.5%; while the ammonia emission coefficients of OPT and mOPT treatments were relatively low, that in wheat season were 3.6% and 3.3%, and in maize season were 5.9 and 5.9%, respectively.The yields of wheat and maizein OPT and mOPTwere all significantly higher than those in N and LOPT treatments (P<0.05), which demonstrated that excessive or insufficient nitrogen application was not conducive to the production of crop yields in sandy fluvo-aquic soil. Appropriate manure amendment could not only increase production, but also reduced ammonia emissions. Fitting analysis showed that the ammonia volatilization of CT treatments in the fluvo-aquic soil wheat and corn seasons had a significant exponential increase after fertilization(P<0.01). 【Conclusions】 The ammonia emissionduring maize season in the fluvo-aquic soil maize-wheat rotation system is generally higher than during wheat season. The ammonia emission in maize season is higher aftertop dressingthan after basal fertilization, and the emission in wheat season is higher after basal fertilization than after top dressing.Compared with conventional N application amount, optimized N rate could significantly decrease the ammonia emission amount and the emission coefficient of N fertilizer, no matter combined with organic fertilizer or not; while excessive reduced N input rate would not decrease the emission coefficient of nitrogen fertilizers, in spite of the decreased emission amount. Comprehensively considering the yield and ammonia emission, optimized fertilizer is available for both the yield and ecosystem effect under the tested area. -
图 1 2017—2018年河南原阳地区玉米-小麦季日平均气温及降雨量分布图
Figure 1. Daily average temperature and rainfall during corn-wheat season in Yuanyang City of Henan in 2017－2018
图 3 潮土小麦、玉米季氨排放监测期耕层土壤体积含水量、电导率和温度
Figure 3. Variation of moisture content, electrical conductivity and temperature of 0–20 cm soil on the monitoring date in wheat and maize season
图 4 不同施肥处理下玉米、小麦季施肥后氨挥发速率变化
Figure 4. Dynamics of ammonia volatilization rate after fertilization in maize and wheat season under different fertilizer treatments
图 5 不同施肥处理下小麦、玉米季施肥后氨累积挥发量 (
Figure 5. Cumulative ammonia volatilization since fertilization in maize and wheat season under different fertilizer treatments
图 6 不同施肥处理氨挥发量与土壤温度、含水量、电导率和NH4+-N含量的相关性 (：)
Figure 6. Linear correlation of ammonia emission with average temperature，volumetric water content，electrical conductivity and NH4+-N content of soil under different fertilizer treatments
图 7 潮土农田不同施氮量与氨挥发的响应关系
Figure 7. Correlation between ammonia volatilization and different N application rates in fluvo-aquic clay soil
表 1 潮土小麦玉米轮作体系不同处理施肥量 (kg/hm2)
Table 1. Fertilization amount in different treatments of wheat and corn rotation system in fluvo-aquic clay soil
作物
Crop处理
Treatment氮肥 N fertilizer 有机肥
Manure磷肥
P2O5钾肥
K2O总量 Total 基肥 Basal 追肥 Topdressing 小麦 Wheat CK 0 0 0 N 315 126 189 90 90 OPT 225 90 135 90 90 LOPT 135 54 81 90 90 mOPT 210 73.5 122 3000 74.5 78 玉米 Maize CK 0 0 0 N 330 132 198 67.5 67.5 OPT 240 96 144 67.5 67.5 LOPT 150 60 90 67.5 67.5 mOPT 240 96 144 67.5 67.5 注（Note）：CK 为不施肥、N 常规施氮、OPT 为优化施氮、LOPT 为低量施氮，mOPT 为优化施氮加有机肥。CK—No fertilization, N—Conventional nitrogen fertilization, OPT—Optimal nitrogen fertilization, LOPT—Low nitrogen fertilization, mOPT—Chemical plus combing with manure. 有机肥为熟化猪粪，其中氮、磷和钾含量分别为 0.5%、0.55% 和 0.4%，换算后分别为 15 kgN/hm2、16.5 kg P2O5/hm2 和 12 kg K2O/hm2The organic fertilizer is pig manure compost, containing 0.5% N, 0.55% P2O5and 0.4% K2O, equal to 15 kg N/hm2, 16.5 kg P2O5/hm2and 12 kg K2O/hm2. 
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表 2 小麦玉米季不同施肥处理作物产量、氮肥利用率，氨净排放量及排放系数
Table 2. Crop yield，nitrogen fertilizer utilization rate，net ammonia emissions and emission factors in wheat and maize season of different fertilization treatment
作物
Crop处理
Treatment施氮量
N amount
(kg/hm2)籽粒产量
Grain yield
(t/hm2)氮肥利用率
Nitrogen use efficiency
(%)氨挥发量
Ammonia emissions
(kg/hm2)氨排放系数
Ammonia emission factor
(%)玉米 Maize CK 0 3.2 d / / / N 330 9.8 b 32.9 20.4 a 6.2 b OPT 240 10.8 a 48.7 14.3 b 5.9 c LOPT 150 8.6 c 52.4 12.8 c 8.5 a mOPT 240 10.5 a 50.9 14.2 b 5.9 c 小麦 Wheat CK 0 2.0 d / / / N 315 8.3 b 35.2 12.0 a 3.8 b OPT 225 8.9 a 42.1 8.0 b 3.6 b LOPT 135 7.0 c 48.3 6.8 c 5.0 a mOPT 225* 9.1 a 45.6 7.5 b 3.3 c 注（Note）：CK—不施肥, N—常规施氮, OPT—优化施氮, LOPT—低量施氮, mOPT—优化施氮加有机肥。不同小写字母代表处理间差异显著 (P < 0.05). CK—No fertilization, N—Conventional nitrogen fertilization, OPT—Optimal nitrogen fertilization, LOPT—Low nitrogen fertilization, mOPT—Chemical plus combing with manure. Different small letters mean significant difference among treatments at 0.05 levels.
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表 3 不同地区典型潮土或类似土壤小麦玉米轮作氨挥发量及所占比例
Table 3. Ammonia emission and proportion of wheat and corn rotation in typical fluvo-aquic clay soil or similar soil in different regions
作物
Crop地点
Site土壤类型
Soil type土壤 pH
Soil pH采样方式
Sampling methods肥料种类
Fertilizertype施肥方式
Application methods施氮量
N rate
(N kg/hm2)氨挥发量
Ammonia
emission
(kg/hm2)占施氮比例
Percentageof
nitrogen application
(%)文献
Literature小麦 Wheat 玉田县
Yutian County粉砂粘质潮土
Silt clay fluvo-aquic soil8.02 间歇密闭抽气法
Ventilation method尿素 Urea 表施后深耕
Deep ploughing225 3.4 1.2 [27] 小麦 Wheat 玉田县
Yutian County粘质潮土
Clayey fluvo-aquic soil8.12 间歇密闭抽气法
Ventilation method50%堆肥 + 50%尿素
50% compost + 50% urea表施后深耕
Deep ploughing225 3.8 1.4 [18] 玉米 Maize 河套灌区
Hetao Irrigation District盐化潮土
Salinized fluvo-aquic soil8.2 通气法
Ventilation method磷酸二胺 + 尿素
Diamine phosphate +
urea施肥后翻耕灌溉
Deep ploughing +
irrigation490 42.5 8.7 [30] 小麦 Maize 栾城县
Luancheng County粉砂粘质潮土
Silt clay fluvo-aquic soil7.8 吸收法
Sponge method尿素 Urea 施肥后翻耕灌溉
Deep ploughing +
irrigation300 8.0 2.6 [22] 玉米 Maize 栾城县
Luancheng County粉砂粘质潮土
Silt clay fluvo-aquic soil7.8 海绵吸收法
Sponge method磷酸二胺 + 尿素
DMP + urea施肥后翻耕灌溉
Deep ploughing +
irrigation400 60.0 15.0 [24] 小麦 Wheat 原阳县
Yuanyang County砂壤质潮土
Sandy loamfluvo-aquic soil8.1 海绵吸收法
Sponge method尿素 Urea 施肥后深耕
Deep ploughing82.5 4.0 4.9 [28] 玉米 Maize 封丘县
FengqiuCountry砂壤质潮土
Sandy loamyfluvo-aquic soil8.4 海绵吸收法
Sponge method尿素 Urea 施肥后深耕
Deep ploughing200 16.0～23.8 8.0～12.0 [31] 小麦/玉米
Wheat/Maize关中平原
Guanzhong Plain土
Lou soil8.2 通气法
Ventilation method尿素 Urea 撒施灌溉
Spread + irrigation238 14.0～19.2 3.5～4.7 [29]
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